表面化学挂钩的半导体纳米晶体的光学性质-毕业论

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1、表面化学挂钩的半导体纳米晶体的光学性质错综复杂的化学反应发生在半导体纳米晶体的表面是剪裁到各种各样的应用程序及其光学性能的关键因素。这一观点的目的是研究的重新评估长期持有的想法，在一个的新的和丰富机构半导体纳米晶表面科学。我们首先回顾最近的事态发展，在配位化学，其后用于推进了解甚少的表面电子结构的光谱和计算方法的讨论。所获得的认识，我们显示表面是如何影响发射行为与我们总结增加荧光量子产率的战略。这次讨论被随后回顾定量分析的表面化学浓度有关的光谱测量的实验方法。我们最终通过突出显示配体化学，即全无机钝化的半导体纳米晶体的表面发射新的应用程

2、序中的一些新的方向。1.简介自从第一次重现性好，尺寸可调谐纳米晶(NC)有机合成1的出版,越来越多的研究一直致力于了解化学的配体结合的性质和影响不同表面性能的影响。虽然最初配体仅仅被视为覆盖基于热注射合成中使用的溶剂的协调，不断增加的大量研究显示，从一个配体系统转换到另一个可以影响NC的基本性质。NC表面的化学性质决定远远超过其相互作用及其环境（如溶解度、电荷转移）。表面的化学性质也具有重大影响内在属性，像电子结构、2光谱形状、3——5与照片发光(PL)量子产率(QY).6,7这些配体的主要作用是作为表面活性剂NC.8,9他们可能然后被

3、选择以优化PLQY生长过程。由于有机钝化的NCs倾向有低PLQY（B10%），无机壳的各种设计所执行的可以增加PLQY（450%)，以及减少其他有害的发射属性，如blinking.10–12。然而，这些无机的壳体也可能会阻止所需的功能的状态控制系统，例如电荷传输在一部电影。这种运输过程的重要性在应用程序中简单地跨越lighting13，14和displays15到photovoltaics16，17和detectors.18，出现了大量的调查研究，哪种配体在选择可以听写既增长以及光学缺少的是什么以前的工作表面的NC是性的表面——配体系统

4、的电子结构的物理理解的途径。10——12。从以前的工作表面的数控缺少的是物理的表面——配体系统的电子结构性质的理解。通过比较说明，纳米晶体的核心现在大家都知道在电子结构.19以跨越中的球形粒子的理论，对多波段有效质量近似下(EMA)20、原子论计算21、22，社会有层次结构的可以用来描述光学性质的理论水平，以及NC的作用。值得注意的是在核心的数控基础激励是激发态电子——绑定的电子-空穴对。NC的核心中激发电子的动力学与结构有相当程度的研究通过光谱学。23–25相比之下，NC的表面电子结构的理解仍然处于初级阶段。而且表面电子对为核心的方式

5、也是在其早期阶段。然而表面是重要性的对种类繁多的属性生成简单的PL，眨着眼睛，螺旋重组、光学增益、运输和其他现象。理解与NC的激发电子核心的表面相互作用的主要方式基于简单光谱学等神经衰弱用来指定某些方面的表面钝化是主要观察对象︰PLQY，PL寿命和表面神经衰弱的相对量表面的PL常常被视为是从核心激发电子峰红移的宽频带。总体战略是确定表面钝化计划导致NC高PLQY、单一指数的生存期，与没有表面的PL在室温中。然而仅仅是优化这些措施使配体——表面复杂的电子结构有限的洞察。其中一个最终目的为微观理解纳米晶——配体复合物的表面的化学和物理的性质

6、。我们最近生产的配体——表面系统可以充分描述从PL实验的所有相关观测的第一个综合微观模型。简单电子转移模型基础上的各种NC-配体系统的PL光谱测量在广泛的温度范围内，出现了哪个唯一可以描述所有这些表面现象。这些温度依赖PL测量发现没有表面在300KplNCs可能在一些低的温度，例如100K.有可观的表面PLPL从核心和表面的温度依赖性可以有一个复杂的函数形式，指示一些热激活的过程来控制表面与核心之间的电荷平衡。由于表面的PL乐队的红移是远远大于kT，展宽和红移的原产地需要澄清以及我们根据使用泵/探测光谱技术和共振拉曼光谱的激发电子——声

7、子测量，显示扩大和红移现象的表面带出现主要从光学声子进阶创建收费被困在表面的NC的松弛。I在此半经典电子转移方法，表面发射的所有方面可以都被描述为第一次——从温度依赖性的线型，到红移现象——在一个统一模型。与这种电子转移模式它演示到核心激发电子州耦合表面态的方式，介绍了许多重大表面依赖放射现象。与这种电子转移模式它演示到核心激发电子州耦合表面态的方式，介绍了许多重大表面依赖放射现象。例如，最近的论文从我们组比较两个常用的钝化，四癸基酸(TDPA†)和丁胺(BA)。这两个显示在300KPL表面的钝化提供小型NC使用。通过简单地记录PL光谱

8、在300K人们可能错误地得出结论，一个系统不仅仅是比另一个更有效钝化，或其中一个系统通常调用神秘的表面陷阱状态更广泛能量分布。这种依据表面发射的历史观点的解释将是不完整的。我们的工作表明，两个配体系统之间的