咪唑类聚离子液体固载磷钨酸及其催化α--松油醇异构合成1，8--桉叶素的研究

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1、万方数据学校编码：10384学号：20620141151401屠，’太i硕士学位论文分类号——密级——UDC——咪唑类聚离子液体固载磷钨酸及其催化仅．松油醇异构合成1，8．桉叶素的研究StudyofPhosphotungsticAcidImmobilizedonImidazolium—basedPoly(ionicliquid)andItsApplicationforIsomerizationofQ—Terpineolto1,8一Cineole吴榕君指导教师·姓名：王宏涛副教授专业名称：生物化工论文提交日期：2017年论文答辩时间：2017年学位授予日期：2017年答

2、辩委员会主席：评阅人：2017年月万方数据厦门大学学位论文原创性声明本人呈交的学位论文是本人在导师指导下，独立完成的研究成果。本人在论文写作中参考其他个人或集体已经发表的研究成果，均在文中以适当方式明确标明，并符合法律规范和《厦门大学研究生学术活动规范(试行)》。另外，该学位论文为(起一J饧并都牵)课题(组)的研究成果，获得(翅临饼尧哗)课题(组)经费或实验室的资助，在(韶佑屠施矸)实验室完成。(请在以上括号内填写课题或课题组负责人或实验室名称，未有此项声明内容的，可以不作特别声明。)本人声明该学位论文不存在剽窃、抄袭等学术不端行为，并愿意承担因学术不端行为所带来的一

3、切后果和法律责任。声明人(签名)：关档君指导教师(签名)：刀J7年9月／日膨涛万方数据厦门大学学位论文著作权使用声明本人同意厦门大学根据《中华人民共和国学位条例暂行实施办法》等规定保留和使用此学位论文，并向主管部门或其指定机构送交学位论文(包括纸质版和电子版)，允许学位论文进入厦门大学图书馆及其数据库被查阅、借阅。本人同意厦门大学将学位论文加入全国博士、硕士学位论文共建单位数据库进行检索，将学位论文的标题和摘要汇编出版，采用影印、缩印或者其它方式合理复制学位论文。本学位论文属于：()1．经厦门大学保密委员会审查核定的保密学位论文，于年月日解密，解密后适用上述授权。，(

4、√)2．不保密，适用上述授权。(请在以上相应括号内打“√”或填上相应内容。保密学位论文应是已经厦门大学保密委员会审定过的学位论文，未经厦门大学保密委员会审定的学位论文均为公开学位论文。此声明栏不填写的，默认为公开学位论文，均适用上述授权。)声明人(签名)：关携是矽J7年j-月7d-日万方数据摘要1，8。桉叶素作为一种重要的精油化工产品，在香精香料、医药等领域中具有重要的应用价值。目前，实际生产主要是采用传统的水蒸汽蒸馏法从桉树枝叶中提取1,8．桉叶素的粗制产品。但该方法存在诸多不足，如：出油率低、杂质组分多、1，8。桉叶素得率低等问题；另外，随着各地引种桉树造成的环境

5、问题日趋严重，我国多数地方政府陆续出台各种禁种令，这使得该方法的原料来源成为难题。因此，化学合成法制各1，8．桉叶素将成为解决问题的主要途径。本课题组前期研究了磷钨酸(PW)／Si02催化Ⅸ．松油醇异构合成1，8．桉叶素，取得了一定的效果，但催化剂的稳定性有待提高。在此基础上，本研究尝试用聚离子液体作为载体制备高效而稳定的磷钨酸型固体催化剂催化d．松油醇异构合成1，8．桉叶素，并从催化剂角度解释01．松油醇催化反应的机理。磷钨酸通过离子交换方式固载于咪唑类聚离子液体(聚1．丁基．3．乙烯基咪唑溴盐)上制备得到PW／PIL催化剂，探讨该催化剂催化0l。松油醇异构合成1，

6、8．桉叶素的可行性，进一步考察催化剂制各过程中各因素对旺．松油醇转化率和1，8．桉叶素选择性的影响。首先，利用TG、FTIR、XRD等分析手段对PW／PIL催化剂进行物性结构表征，探索PW／P几催化剂的各种性能；然后，考察活性组分磷钨酸与离子液体单体摩尔比、离子交换过程中的搅拌速度、催化剂干燥方式等因素对0L．松油醇异构合成1，8．桉叶素反应的影响。结果表明，除了主产物1，8．桉叶素以外，副产物组分较少(主要为1，4．桉叶素、2．蒈烯、柠檬烯、1，。萜品烯、异松油烯及一些低聚物)。PW／PIL催化剂适宜的制各条件为：磷钨酸与离子液体单体摩尔比为1：3，离子交换过程中的

7、搅拌速度为‘750r／min，并采用超临界二氧化碳干燥技术干燥催化剂。按适宜条件制备的PW／PIL(聚1．丁基．3．乙烯基咪唑溴盐)用于催化Ⅸ．松油一醇异构合成l，8．桉叶素，探索反应温度、催化剂用量、反应时间、溶剂用量、搅拌速度对吐．松油醇转化率和1，8．桉叶素选择性的影响，并对PW／PIL催化剂的稳。定性进行考察。结果表明，较优反应条件为：反应温度50oc、反应时间8h、催化剂用量为反应溶液质量的1．12％、溶剂用量约为43mL／g晓一松油醇、反应搅拌速度应>280r／min。在该条件下可得到甜松油醇转化率为100％，1，8．桉叶素选择性达51．