表面改性碳纳米管粉体在微生物燃料电池中的应用

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1、表面改性碳纳米管粉体在微生物燃料电池中的应用    王慧勇1，2， 梁 鹏1， 黄 霞1    ( 1． 清华大学 环境学院环境模拟与污染控制国家重点联合实验室，北京 100084; 2． 河北工程大学 水电学院，河北 邯郸 056021)    摘 要: 微生物燃料电池( MFC) 是一种集产电和污水净化为一体的新型水处理技术，但产电性能低限制了 MFC 的推广应用。为了提高 MFC 的产电性能，在阳极室投加表面改性的碳纳米管( CNTs) 粉体，以加速阳极产电生物膜的形成，同时提高整个生物膜的产电能力。投加经过氨气

2、处理的 CNTs 粉体后，MFC 运行仅 4 h 其输出电压即升至 400 mV; 投加经过混酸处理后的 CNTs 粉体，得到了 MFC 的最大产电功率密度为( 236 ±5) mW/m2，相对于对照组则提高了约 40%。氨基的引入是启动时间缩短的主要原因，而阳极内阻的降低是产电功率密度得以提高的主要原因。    关键词: 微生物燃料电池; 碳纳米管粉体; 表面改性; 启动时间; 产电能力    中图分类号: TM911． 45   文献标识码: A   文章编号: 1000 －4602( 2011) 11 －0037

3、 －04    微生物燃料电池( MFC) 是一种集产电和污水净化为一体的新型水处理技术，但产电性能低限制了其实用化。MFC 的阳极是微生物附着并产生电子的部位，阳极材料及其结构直接影响着底物氧化、电子产生和电子传递过程，是制约 MFC 产电性能的关键因素［1］。目前常规阳极材料主要是碳，包括碳纸、碳棒、碳毡、碳颗粒、碳布、网状玻璃碳等，由于廉价易得、比表面积较大、生物相容性好，故被广泛使用，然而它们对阳极微生物反应的电催化活性却较低［2］。因此，碳材料的改性和新型阳极材料的开发，是提高 MFC 产电性能的关键之一。 

4、   目前利用碳材料改性技术来增加 MFC 的产电性能已经取得了一定的成效［3］，在新型阳极材料的使用 方 面 也 取 得 了 很 大 进 步［4 ～6］。碳 纳 米 管( CNTs) 作为一种新型的碳材料正逐渐被应用到MFC 中。例如，Qiao 等［7］将碳纳米管和聚苯胺粘合在一起作为阳极材料，其累积吸附表面积由原来( 单纯聚苯胺电极) 的34． 1 m2/ g 增加到 50． 2 m2/ g，同时还降低了阳极表面的初始电势，增强了电子的转移能力。梁鹏等［8］将 CNTs 压制成片状电极作为MFC 阳极，比用碳粉末压

5、制的阳极产电能力提高20% 左右。Sharma 等［9］将吸附有金属的 CNTs 扩散到碳纸上制成的电极应用于 MFC 中，其产电功率较平板石墨电极的提高了 6． 4 倍。    笔者首先分别利用浓硫酸 － 浓硝酸、氨气对CNTs 粉体进行预处理，使其表面带上基团，然后将改性后的 CNTs 粉体投入 MFC 的阳极室，使 CNTs粉体与产电菌充分混合接触，自然附集于阳极上。从 MFC 启动时间、产电功率密度、阳极内阻等角度考察投加 CNTs 粉体对提高 MFC 产电性能的效果。    1材料与方法    1. 1 MF

6、C 装置    试验采用两室型 MFC。阳极室和阴极室由有机玻璃制成，有效容积为27 cm3，正上方有一直径为2 cm 的孔。阳极和阴极材料均为柔性石墨( 厚度为0． 5 cm) ，有效面积为 9 cm2。为保证厌氧环境将阳极室用橡胶塞密封，并在橡胶塞上放置饱和甘汞参比电极。阳极室与阴极室用质子膜隔开，质子膜的有效面积为 9 cm2。    1. 2 菌种的培养与接种    为了防止不同产电菌之间的差异引起试验误差，采用 Geobacter sulfurreducens( 来自德国菌种保藏中心) 纯菌接种。首先以乙酸钠

7、( 1． 64 g/L) 为培养基质、延胡索酸为电子受体，于 37 ℃下连续培养至对数生长期。为消除产电菌培养基的影响，将培养到对数生长期的菌悬液于 5 000 r/min、4 ℃条件下离心10 min，再用无菌去离子水离心洗涤，为尽可能保证菌液的原有浓度，最后用等体积的阳极基质进行稀释。阳极室供给的基质为乙酸钠自配水，主要成分: NaAc 为 1． 64 g/L，NH4Cl 为 1． 5 g / L，KH2PO4为 4． 4 g/L，K2HPO4·3H2O 为 3． 4 g / L，KCl 为 0． 1g / L，C

8、aCl2·2H2O 为 0． 1 g / L，MgCl2·6H2O 为 0． 1g / L。    为保证阴极电势的稳定性，减小阴极影响，采用16． 45 g / L 的 K3Fe( CN)6为阴极电子受体。缓冲体系: Na2HPO4·12H2O 为 17． 91 g / L，KH2PO4为 6． 8g / L。    1. 3