关于重金属铊在典型排放源周边大气颗粒物中的形态及来源研究

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1、关于重金属铊在典型排放源周边大气颗粒物中的形态及来源研究　　大气颗粒物是大气环境中组成最复杂、危害最大的污染物之一，根据粒径大小可分为总悬浮颗粒物(TSP，空气动力学当量直径≤100μm)、可吸入颗粒物(PM空气动力学当量10直径≤10μm)和细粒子(PM，空气动力学当2.5量直径≤2.5μm)。进入大气颗粒物中的痕量重金属可随着颗粒物通过呼吸、吞食作用和皮肤接触进入人体内，对人体的健康造成损害。大气的重金属污染主要于土壤扬尘、燃煤排放、工业粉尘、汽车尾气等。目前，大气颗粒

2、物重金属污染引起国际上的高度关注，但主要集中于一些常见的重金属，如铅、汞、锌、砷、铜、镍等。　　铊(Tl)作为一种典型的有毒有害重金属元素，对哺乳动物的毒性仅次于甲基汞，对人体的致命剂量为LD=0.5~1.0g，是世界上公认的5013种优先考虑的金属污染物之一。铊具有亲硫和亲石的两重地球化学特性，能够以微量和痕量成分广泛赋存于Fe、Zn、Cu、Pb、As、Hg的硫化物矿物以及长石、云母等硅酸盐矿物中。　　1实验部分　　1.1样品采集　　在某一典型排放源周边布设了3个采样点并同时采集PM和PM样品，采样点A位于

3、排放源102.5上方向2.5km处，采样点B位于排放源厂区，采样点C位于排放源下方向10km处。采样时间为2009年3月19日~3月25日，每天连续24h采样，采样设备为热电TSP3000型大气颗粒物采样器，采样滤膜为石英纤维滤膜。采样前后，滤膜在相同条件下于干燥器中平衡24h称重，采样后的滤膜于4℃保存至分析。根据采样前、后滤膜的质量差和采样体积计算颗粒物的质量浓度。　　1.2样品处理　　PM和PM样品采用改进的BCR分级提取方102.5[15]法处理，该方法按步骤定义为酸可交换态(HAc提取)、可还原态(

4、NHOH•HCl提取)、2可氧化态(HO提取)和残渣态(浓硝酸、过氧22化氢和氢氟酸微波消解)。　　酸可交换态(F1)：将滤膜剪碎分别装入50mL聚乙烯离心管中，加入20mL0.11mol/LHAc溶液，在温度为(22±5)℃下连续振荡16h。离心分离，取其上清液，残渣用高纯水清洗，洗涤后再次离心，合并上清液并定容到50mL，置于4℃保存待测。　　可还原态(F2)：F1残渣中加入20mL0.5mol/LNHOH•HCl，用手稍稍振荡，然后置于振荡器中2在60℃下下振荡16h，

5、其余同上步。可氧化态(F3)：步骤2提取后的残余物中加入5mL8.8mol/LHO(调节pH为2.2)，封盖，偶22尔震荡，室温下溶解1h。之后，去盖，在85℃的水浴下消解1h，前30min用手间歇振荡离心管。进一步加热至溶液减为2mL左右，再加入5mL8.8mol/L的HO溶液，于上述步骤将体积缩减为221mL左右。之后冷却，加入25mL1.0mol/L的醋酸铵溶液(调节pH为2.0)，封口。在温度为(22±5)℃下连续振荡16h，其余同上步。　　残渣态(F4)：在F3残渣中加入4mL68%浓

6、硝酸、2mL30%过氧化氢和1mL40%氢氟酸，放进X-press消解罐中，置于微波消解系统进行消解，洗涤方法同上，定容，待测。分级提取溶液的铊含量及大气颗粒物样品中铊含量，用ICP-MS在优化的条件下进行测定，同时做空白实验。　　2结果与讨论　　2.1大气颗粒物中重金属铊的含量　　采样期间各采样点大气颗粒物PM和PM102.5中重金属铊的含量。采样点PM和PM中铊的含量102.5第2期王春霖等：重金属铊在典型排放源周边大气颗粒物中的形态及分析115根据可知，某典型排放源周边大气颗粒物PM和PM中铊的平均浓度

7、分别为1.28~102.5336.92ng/m和1.27~4.29ng/m。从采样点的情况来看，C采样点PM中铊的含量比其他2个点的要10高，而B采样点的PM中铊的含量比其他2个采样点的要高。一般来说，大气颗粒物中铊浓度都非3常低(0.06~0.22ng/m)，可见该排放源周边大气颗粒物已受到一定程度的铊污染，但其比意大3利热那亚工业城镇大气环境(14ng/m)和美国3典型排放源周边大气环境(700ng/m)中的铊浓度要低。　　2.2大气颗粒物中重金属铊的形态分布　　将各采样点大气颗粒物PM和PM样品进行BC

8、R分级提取，采用ICP-MS法测定样品中铊的含量，各采样点PM和PM样品中重金属铊不102.5同的化学形态所占百分比，形态分布浓度值。图1　各采样点铊的形态百分含量分布-3各个采样点重金属铊的形态分布浓度值(ngm,±SD)，各采样点无论是在PM还是10PM样品中，铊均是主要分布在可氧化态中，占2.5到总含量的35%~43%;而PM样品中铊分布在残10渣态中的百分含量要比PM中的高。通