co气氛下褐煤加压快速热解过程中ch_4的逸出规律_高松平

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1、第42卷第6期燃料化学学报Vol．42No．62014年6月JournalofFuelChemistryandTechnologyJun．2014文章编号:0253-2409(2014)06-0641-09CO气氛下褐煤加压快速热解过程中CH4的逸出规律1，2，311111高松平，王建飞，赵建涛，王志青，房倚天，黄戒介(1．中国科学院山西煤炭化学研究所，山西太原030001;2．中国科学院研究生院，北京100049;3．太原工业学院，山西太原030008)摘要:在管式反应器上进行了霍林河褐煤加压快速热解实验，研究了CO气氛下CH4逸出规律。在加压快速热解条件

2、下，由于CO解离态吸附的O(a)吸附在煤上，提供了活性中心，电负性强的O(a)诱发其周围其他原子的电子云向O(a)偏移，减弱了原来化学键的强度，导致芳香环的开裂，侧链、醚键和脂肪链的断裂提供更多的自由基，稳定煤热解生成的碎片，促进了CH4的生成和逸出。因此，CO气氛下CH4产率较N2气氛下的高，在900℃、1．0MPa时，50%CO气氛下的CH4产率较N2气氛下的提高了12．5%，并且CH4产率随着温度升高、压力的增大而增大。关键词:CO气氛;加压;快速热解;CH4逸出规律;化学键断裂中图分类号:TQ530．2文献标识码:ACH4releasecharact

3、erfrompressurizedfastpyrolysisofligniteinCOatmosphere1，2，311111GAOSong-ping，WANGJian-fei，ZHAOJian-tao，WANGZhi-qing，FANGYi-tian，HUANGJie-jie(1．InstituteofCoalChemistry，ChineseAcademyofSciences，Taiyuan030001，China;2．UniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049，China;3．TaiyuanIn

4、stituteofTechnology，Taiyuan030008，China)Abstract:FastpyrolysisofHuolinhelignitewascarriedoutunderpressureinatubularreactor，andtheCH4evolutionatCOatmospherewasexamined．COdissociationstateO(a)adsorbedoncoalisanactivecenter．ThestrongerelectronegativeOcouldinducetheelectroncloudofother

5、atomsaroundO(a)atomtooffsettoit，whichcouldweakenthestrengthoforiginalchemicalbondsandpromotetheirbreaking．Theseresultinthecracksofthearomaticring，sidechain，etherlinkagesandaliphaticchaininthechar，whichcouldproducemorefreeradicals．Thefreeradicalscouldstabilizethefragmentsproducedint

6、hepyrolysis，andleadtomoreCH4generatedandinvolved．Therefore，theCH4yieldishigherunderCOthanitinN2．TheCH4yieldincreasesby12．5%underCOcomparedwithN2at900℃and1．0MPa．TheCH4yieldincreaseswithraiseoftemperatureandpressure．Keywords:COatmosphere;pressure;fastpyrolysis;theCH4evolution;thecrac

7、kofthechemicalbonds［3］在气化炉出口排出的粗煤气中，CO是其中一高达10%～12%，其在煤制代用天然气市场的使［1］个典型组分，其含量超过20%。这种煤气因其热用说明了富甲烷煤气技术应用前景可观。鲁奇煤气值低和CO的毒性，在直接作为城市煤气使用中受炉中煤自上而下移动先后经历干燥、干馏、气化、部［2］到了限制，现在越来越多被煤制天然气所替代。分氧化和燃烧等几个区域。在干馏区，煤与上升的煤制代用天然气一般是从煤气化出发，经水煤气变粗煤气接触，粗煤气是气化剂经过气化后产生的富换反应调节一氧化碳和氢气比例后，在催化剂上将含H2的高温高压气体，因此

8、，煤加压热解和加氢热合成气甲烷化制得以甲烷为主要成分