华中科技大学半导体物理论文翻译——通过分子内交换技术制造高性能光伏钙钛矿层

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1、通过分子内交换技术制造高性能光伏钙钛矿层通过分子内交换技术制造高性能光伏钙钛矿层WoonSeokYang,JunHongNoh,NamJoongJeon,YoungChanKim,SeungchanRyu,JangwonSeo,SangIlSeok翻译:Crainax英文论文原文标题：2015-High-performance-photovoltaic-perovskite-layers-fabricated-through-intramolecular-exchange摘要与传统的甲基碘化铵(MAPbI3)相

2、比，甲基碘化铅(FAPbI3)钙钛矿的带隙允许吸收更大范围的光谱中的光。钙钛矿膜的光电性质与膜的质量密切相关，因此沉积致密且均匀的膜对于制造高性能钙钛矿太阳能电池(PSCs)十分关键。我们报告的关于沉积高质量FAPbI3膜方法中，涉及了FAPbI3结晶通过二甲基亚砜(DMSO)分子插入PbI2与甲脒碘化物的直接分子内交换。这个过程产生了具有(111)-偏向晶体取向、大颗粒致密微结构和没有残留PbI2平坦表面的FAPbI3膜。使用该技术制备的膜，能制造具有超过20％最大功率转换效率且基于FAPbI3的PSC。在过

3、去3年中，器件结构(1-3)，高质量成膜方法(4-6)和钙钛矿材料(7-9)的组成工程的快速发展，促进了快速提高功率转换效率(PCE)的钙钛矿太阳能电池(PSCs)的研究。虽然报道已经声明用于PSCs(10)的电力转换效率(PCE)高达18％，但是进一步实现经济可行性且接近理论值的PCE的技术仍然是太阳能电池行业中最重要的挑战。甲基碘化铅(FAPbI3)是一种钙钛矿材料，其可以提供比甲基碘化铵(MAPbI3)更好的性能，因为它能吸收更宽的光谱中的光。此外，具有n-i-p结构(n侧被太阳辐射)的FAPbI3在电流

4、-电压测量期间具有在扫描方向可忽略的滞后(8-13)。然而，与MAPbI3相比，FAPbI3更难以形成稳定的钙钛矿相和FAPbI3的高质量膜。在一些方法论中，比如顺序沉积(4)，溶剂工程(5)，气相辅助沉积(14)，添加剂辅助沉积(15,16)和真空蒸发(6)中有各种方法现在可以产生具有平坦的表面和完全的表面覆盖的MAPbI3高质量膜，通过快速地控制其在低温中的行为，能实质性地改善基于MAPbI3的PSC中的PCE。1/12通过分子内交换技术制造高性能光伏钙钛矿层在这些方法中，两步顺序沉积方法和溶剂工程是可以产

5、生高性能PSC钙钛矿膜的代表性湿法工艺。在顺序沉积工艺中，PbI2的薄层沉积在衬底上。然后将甲基碘化铵(MAI)或甲基碘化物(FAI)施加到预沉积的PbI2上以能够将其转化为钙钛矿相。该方法涉及到了晶核和钙钛矿相转化，因为PbI2和有机碘化物如MAI或FAI之间存在液相或固相间的反应(4,13,17)。然而，有机碘化物与从PbI2的表面到内部晶体区域发生的PbI2的顺序反应在生产厚度>500nm的高性能钙钛矿膜方面是无效的，因为PbI2的不完全转化，很难分离溶液中的钙钛矿膜和控制表面粗糙度。相比之下，溶剂工程方

6、法利用中间相的形成来阻止溶液中PbI2和有机碘化物之间的快速反应。虽然这个过程已经成功地用于形成致密和均匀的MAPbI3层，但目前还没有去开发出FAPbI3(5)。为了沉积均匀且稠密的FAPbI3层，Snaith等人向含有PbI2，FAI和二甲基甲酰胺(DMF)(11)的溶液混合物中加入少量的水性HI。最近，Zhao公布了一个发现，其通过PbI2和HI在DMF中的反应，使用FAI和HPbI3的均匀和完全覆盖的FAPbI3膜沉淀，生成了FAPbI3层(18)。PbI2层中的HI减缓了FAI和PbI2之间的快速反应

7、。此外，在高温下，PbI2中释放的HI与邻近的FAI分子的发生固态反应也能形成FAPbI3层。换句话说，该过程可以被认为是PbI2-HI-FAI到FAPbI3的转化，类似于在溶剂工程过程(5)中通过PbI2-dimethylsulfoxide(DMSO)-MAI相中形成MAPbI3。然而，我们观察到在溶剂工程过程中，能有效地沉积稠密和均匀的MAPbI3层，产生具有针孔和粗糙表面的FAPbI3层。虽然FAPbI3膜的质量(包括基板上的覆盖和均匀性)已经得到改善，但FAPbI3太阳能电池的性能仍然滞后于基于MAPb

8、I3的PSC(8)的性能，这意味着需要更先进的技术来制造高质量、稠密的FAPbI3膜(大于500nm)，能吸收840nm波长的光。如从PbI2-DMSO-MAI到MAPbI3(5)的转化所预期的，在PbI2中，对比DMSO分子，可以用FAI替代，因为与DMSO相比，其对PbI2具有更高的亲和力;FAI分子参与离子相互作用，而DMSO参与范德华相互作用(5,19)。由于无机PbI2框架能