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时间:2018-01-15
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1、武汉工程大学本科毕业设计(论文)摘要(黑体,四号,居中)碳酸二甲酯(DMC)是一种对环境友好的绿色化学品,其洁净合成工艺的研究及开发,已引起国内外学者的广泛关注。以CuCl催化剂甲醇液相氧化羰化法合成DMC已实现工业化。由于反应生成了副产物HCl,造成Cl-的流失,不仅造成催化剂失活,同时对反应设备腐蚀严重,污染环境。论文中制备了CuCl和Schiff碱助剂络合均相催化剂,并采用IR对其进行了表征。考察了不同Schiff碱助剂(助剂:CuCl=1:1)对CuCl催化甲醇液相氧化羰化合成DMC催化性能的影响。结果表明:N-甲基咪唑与CuCl络合制备的催化
2、剂催化活性最高。在120℃,反应压力2.4MPa,反应时间4h条件下,甲醇的转化率达到5.8%,DMC的选择性达到99.9%。对于双配体络合CuCl催化体系,能进一步提高催化活性。在120℃,反应压力2.4MPa,反应时间4h,聚乙烯吡咯烷酮:N-甲基咪唑:CuCl=2:1:1(摩尔比),甲醇的转化率达到6.6%。结果同时表明,催化体系的Cl-的流失量降低,催化剂的寿命得到了提高。关键词:氧化羰化甲醇;碳酸二甲酯;铜络合物催化剂11武汉工程大学本科毕业设计(论文)Abstract(黑体,四号,居中)Diethylcarbonate(DMC)isanen
3、vironmentallybenignintermediation.ItwaspaidwidelyattentionthattheresearchanddevelopmentofagreenprocessofsynthesisofDMC.AlthoughtheprocessofproducingDMCbyoxidativecarbonizationofmethanolinthepresenceofCuClcatalystsystemhasbeenindustrial,somedrawbacks,forinstancetheproductionofthe
4、by-productionHCl,inwhichnotonlycausedtoaleakingofCl-subsequencebythedeactivateofthecatalyst,butalsoacorrosiontothereactor,stillneedtobeovercome.Inthiswork,acomplexcatalystwaspreparedfromCuClandSchiffbaseadditivesandcharacterizedbyIR.TheeffectsofdifferentSchiffbaseadditiveswerein
5、vestigated.TheresultsshowedthathighactivitywasexhibitedinthepresenceofcomplexcatalystsynthesizedbyN-methylimidazoleandCuCl,themethanolconversionwas5.8%,DMCselectivityreachedto99.9%at120℃,pressure2.4MPa,thereactiontime4h.Atthesamecondition,catalyticactivitywasfurtherimprovedbytwo
6、-ligandscomplexCuClsystem,methanolconversionis6.56%(PVP:N-methylimidazole:CuCl=2:1:1).TheresultalsoshowedthatlifeoftheCuCl/Schiffbaseadditivecatalystswasprolonged.Keywords:oxidativecarbonizationofmethanol;DMC;Cuprouschloridecomplexcatalys(TimesnewRoman字体,小四)11武汉工程大学本科毕业设计(论文)目录(
7、黑体,四号,居中,中间空四格)摘要(黑体,四号,居中)IAbstract(黑体,四号,居中)II第一章文献综述(四号,黑体,居中)11.1碳酸二甲酯的性质11.1.1物理性质11.1.2化学性质11.1.3碳酸二甲酯的应用11.2碳酸二甲酯的合成工艺21.3国内外的研究状况21.4甲醇液相氧化羰化合成碳酸二甲酯的热力学计算31.4.1热力学数据计算31.4.2分析31.5催化反应机理41.6本工作主要研究内容4第二章实验部分52.1实验试剂及仪器52.1.1实验药品52.1.2实验仪器与设备52.1.3催化反应实验流程图52.2实验方法62.2.1试剂
8、的前处理62.2.2催化剂制备62.2.3催化剂的活性评价氧化羰化活性测试6第三章结果与讨论7
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