第五课：表面等离激元.ppt

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1、表面物理学江颖量子材料中心上一课提示：物理吸附化学吸附吸附诱导的功函数变化吸附基本理论实例：水在固体表面的吸附表面等离激元第五课:主要内容体等离激元回顾表面等离激元简介表面等离激元的经典描述RetardedregimeNon-retardedregime表面等离激元的微观描述表面等离激元的杂化理论表面等离激元的激发和探测电子激发光子激发e-e-等离激元：起源于电子间的长程库伦相互作用微观尺度上电子密度的起伏：电子气体相对于正离子背景的集体振荡!e-e-纳米颗粒中的电子气的集体振荡类比例子：容器中水波的振荡设电子气相对与正电背景的位移为x，则产生的电场为：作用在每个电子上的恢复力为-eE，电

2、子气的运动方程为：对应于频率为ωp的简谐振动的运动方程！在量子理论中，其振荡的能量ωp是量子化的，其能量量子称为等离激元。等离激元的经典描述表面等离激元局域在表面（界面）附近的电子密度振荡振荡波沿着表面方向传播表面等离激元的经典描述(non-retardedregime,lightspeedc)由麦克斯韦方程组：=0=0真空-金属界面的等离激元METALε(ω)VACUUMε(ω)=1z0δnn0Φ(z)由于沿表面的平移不变性：根据Maxwell方程组（non-retardedlimit）：z≠0z=0代入z≠0z=0Retardedregime(lightspeedcisfinit

3、e)由麦克斯韦方程组：可以证明：s-polarizedwave(TEmode)在表面上不能存在！因此，我们只考虑p-polarizedwave(TMmode)：将上两式代入麦克斯韦方程，可得：其中：（qi为x方向的波矢）Hiy由边界条件：上述方程组有解的条件为：表面等离激元存在的条件（色散关系）由表面处的连续性条件可得：由束缚解的条件可得：Forq,ωisgivenbythesolutionof要求：真空-金属界面的等离激元对于满足Drude模型的金属-真空界面：BulkplasmonlightSurfaceplasmonRetardedregimeNon-retardedregime

4、可得：群速：dω/dk对于实际情况的金属，其介电函数还存在虚数项：对于：由：可知：表面等离激元沿着表面方向的传播是衰减的。定义传播长度：对于λ=633nm,Li=44μm(Ag),Li=14μm(Au),传播长度(Propagationlength)穿透深度(Skindepth)定义穿透深度：真空中的穿透深度要大于金属，尤其是在长波极限。真空-金属界面等离激元的穿透深度等离激元相关的几种尺度衬底中的衰减长度真空中的衰减长度波长传播长度SPvs.SPPSurfaceplasmonpolarition(SPP)RetardedregimeElectromagneticsurfacewavest

5、hatcanpropagatealongasurface.SurfaceplasmoncoupledwithaphotonSurfaceplasmon(SP)Non-retardedregimeElectrostaticsurfacewavesNon-propagatingcollectivevibrationsoftheelectronplasmanearthemetalsurface以上利用麦克斯韦方程讨论了表面等离激元的经典图像，但是忽略量子效应的影响。实际上量子效应会对系统电子的非局域响应和表面处电子密度的微观空间分布产生很大的影响。在长波极限(q<

6、忽略。但是当等离激元的波长接近原子尺度时，量子效应将变得非常明显。SurfacePlasmon的微观理论描述zBV0ε(ω)ε(ω)=1d⊥n0n+d//(VzB)方法：将z=B代入以上两式，得到表面两边的连接方程，再联立求解。困难：两个未知积分的存在！出路：近似求解（Q<<1），在所有关于Q的表达式中精确到Q的一次项。关键：Dx和Ez（仅仅需要其在Q=0的情况下的表达式）。对任意z:(V,B)区域之外SurfacePlasmon电场的表达式(V=0¯)(B=0+)考虑到：代入代入考虑到：(V=0¯)(B=0+)代入微观描述下表面等离激元的色散关系d//(ω)和d⊥(ω)的示意图其中d

7、//对应于平衡状态下表面电荷的质心相对于凝胶边界（最外层原子核向表面外延伸一个半晶格长度）的位置。d是表面等离子体诱导电荷的质心相对于凝胶边界的位置。对于简单金属来说，由于金属体内的电子总会往表面外溢出一部分，因此d都位于表面之外，也就是说d-d//<0，所以简单金属的表面等离激元在长波极限一般都服从负的色散关系。简单金属的表面等离激元M.Rocca,Surf.Sci.Rep.22,1-71(1995)在长波