期末presentation资料总结.doc

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1、C=C及C=O双键低温加氢双金属催化剂最新研究成果探针反应是一种工具式的表征手段，比如：脱硝中常用的Fe改型的Beta分子筛，为了区分Fe在分子筛骨架中的位置，直接测量手段难以实现，所以人们引入了一种探针分子，NO，因为NO在不同的Fe上吸附后，其红外信号差别明显！可以用于推断Fe在分子筛骨架、或者是孔道中的位置。缩酮作为探针反应表征催化剂活性的探索CharacterizationofActivities...氨微量吸附量热和异丙醇探针反应研究碳纤维的磺化HTS-1分子筛表面酸催化的探针反应研究丁烯异构化探针反应结合IR及CO2—STD法研究K2CO3/Al2O3和K

2、NO3…证明了平行使用多种研究手段的重要性,包括单晶表面的基础研究与DFT计算,多晶表面的合成与表征,负载型催化剂的制备与性能测试双金属催化剂在其他加氢反应,如丙烯醛C=O双键的选择性加氢,苯的低温加氢,以及乙炔的选择性加氢等反应中的应用利用金属碳化物代替贵金属Pt以减少双金属催化剂中Pt用量的可能性双金属催化剂，电子和化学性质明显不同于母体金属的，增强的活性，选择性和稳定性,双金属催化剂被广泛地用于许多多相催化和电催化的应用程序。多相催化Heterogeneouscatalysis多相催化剂参与下的化学反应。在催化反应中，催化剂与反应物发生化学作用，改变了反应途径，

3、从而降低了反应的活化能，这是催化剂得以提高反应速率的原因。如化学反应A+B→AB，所需活化能为E，加入催化剂C后，反应分两步进行。A+C→ACAC+B→AB+C这两步的活化能都比E值小得多。根据阿伦尼乌斯公式k=Ae-E/RT，由于催化剂参与反应使E值减小，从而使反应速率显著提高。也有某些反应，催化剂参与反应后，活化能E值改变不大，但指前因子A值明显增大（或解释为活化熵增大），也导致反应速率加快。催化作用可分以下几种类型：①均相催化。催化剂与反应物均处于同一相中的催化作用，如均相酸碱催化、均相络合催化等。均相催化大多在液相中进行。均相催化剂的活性中心比较均一，选择性较

4、高，副反应较少，但催化剂难以分离、回收和再生。②多相催化。发生在两相界面上的催化作用。通常催化剂为多孔固体，反应物为液体或气体。在多相催化反应中，固体催化剂对反应物分子发生化学吸附作用，使反应物分子得到活化，降低了反应的活化能，而使反应速率加快。固体催化剂表面是不均匀的，只有部分点对反应物分子发生化学吸附，称为活性中心。工业生产中的催化作用大多属于多相催化。③生物催化。生物体内在酶作用下进行的催化反应。酶的催化作用具有高选择性、高催化活性、反应条件温和等特点，但受温度、溶液中的pH值、离子强度等因素影响较大。④自动催化。反应产物的自我催化作用。在一些反应中，某些反应的

5、产物或中间体具有催化功能，使反应经过一段诱导期后速率大大加快。自催化作用是发生化学振荡的必要条件之一。其他还有电催化、光助催化、光电催化等......电催化是使电极、电解质界面上的电荷转移加速反应的一种催化作用。电极催化剂的范围仅限于金属和半导体等的电性材料。电催化研究较多的有骨架镍、硼化镍、碳化钨、钠钨青铜、尖晶石型与钨态矿型的半导体氧化物，以及各种金属化物及酞菁一类的催化剂。主要应用于有机污水的电催化处理；含铬废水的电催化降解；烟道气及原料煤的电解脱硫；电催化同时脱除NOx和S02；二氧化碳的电解还原。双金属的表面通常显示新性质中不存在于任一母金属表面,在双金属表

6、面向的金属的电子和化学性能的变形的两个关键因素。第一，杂原子键的形成改变了金属表面的电子环境，通过配体效应引起的电子结构的修饰。第二，双金属结构的几何形状通常是从该母体金属，例如，不同的平均金属-金属键长度变化。这个晶格失配导致已知通过改变轨道重叠来修改所述金属的电子结构的应变的影响。程序升温脱附法（TemperatureProgrammedDesorption，TPD）就是把预先吸附了某种气体分子的催化剂，在程序加热升温下，通过稳定流速的气体（通常用惰性气体，如He气），使吸附在催化剂表面上的分子在一定温度下脱附出来，随着温度升高而脱附速度增大，经过一个最高值后而脱

7、附完毕。对脱附出来的气体，可以用热导检测器检测出浓度随温度变化的关系，达到TPD曲线。脱附出来的碱性气体用酸吸收，通过滴定的办法可以求得消耗的酸量，从而得到催化剂的总酸量。采用多功能吸附仪，检测器为热导检测器，NH3为吸附质，N2为载气，对分子筛样品的酸量及分布进行测量。具体条件如下：检测器温度为50℃，桥流为110mA，反应器中催化剂的装填量为0.2g，颗粒度为40～60目。活化阶段和吸附－脱附阶段的升温程序见表1。吸附时，吸附次数以完全吸附饱和后再进三次样为准；脱附的气体用0.01M的稀盐酸溶液吸收，之后用0.01M的稀NaOH滴定过量的HCl，