胶体和表面科学.doc

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1、胶体和表面科学期刊芬顿类氧化剂2,4-DCP在水溶液中用铁基纳米粒子做非均相体系催化剂摘要：在这篇文献中，为了理解多种铁基纳米粒子在芬顿氧化和脱氯还原中所起的作用，将它们用作非均相体系2,4-DCP的芬顿氧化剂和2,4-DCP的还原脱氯剂，用nZVI、n-NI/Fe、n-Pd/Fe和二价铁离子时2,4-DCP的脱氯效率是6.48%、6.80%、15.95%、5.02%，而2,4-DCP的芬顿氧化效率在180分钟后分别是57.87%，34.23%，27.94%，19.61%。使用n-Pd/Fe有更高的脱氯效率

2、，是因为Pd有效的催化作用和有效的nZVI异构芬顿氧化剂，可以使还原脱氯和异构芬顿氧化同时发生。然而，制备nZVI作为针对被观察的多相芬顿试剂的潜在非均相催化剂，SEM，EDS和XRD证明了nZVI表面的变化是因为二价铁离子的过滤，完全有机碳显示出2,4-DCP是被分解了。而且，实验显示出，2,4-DCP的PH值和浓度都对多相芬顿氧化有显著影响。最后，2,4-DCP一个可能的降解机理被提出来了。1介绍氯酚常常被用作木制品、画、蔬菜纤维、皮革和消毒水的防腐剂。大部分的氯酚都极难生物降解，而且因为其毒性广受关注

3、。2,4-DCP就是其中广受关注的一种氯酚，常常出现在废水中。因此，移除地下水和土壤中的2,4-DCP受到了广泛的关注。为移除氯酚研制了很多生物、物理或者化学方法，但是，生物方法全都因为氯酚对微生物的毒性受到局限。物理方法如吸附或液体薄膜只是把污染物从一个地方转移到另一个地方，所以效果也不显著。包括氯化和高锰酸钾氧化的化学方法是把有毒中间产物转变为不完全氧化，因此，找到一个让氯酚分解的有效方法是非常必要的。在过去的几年里，高级氧化技术成为了降解有毒物质和顽固性有机混合物的有效方法。在这些技术中，芬顿氧化是其

4、中很有效的一种，因为它的配方容易掌握，而且环保。铁离子和过氧化氢会引发高活性的羟基自由基。虽然用芬顿试剂分解氯酚很有前景，均相催化剂常常作为亚铁盐加入，会很快分解并且导致效率降低。为了解决这个问题，多相的铁负载型催化剂，比如ZVI，a-FeOOH和四氧化三铁，被作为类芬顿反应。但是，用这个系统讲解有机污染物的速度太慢了，必须附加超声波或者可见光照射和UV去加快这个反应速度。纳米粒子因为它们的尺寸，相对较大的表面积和作为固体催化剂的高活性，被认为是治理如TNT、氯酚、染料的污染物的一种潜在有效方法，而且，据显

5、示，TCE的卤化作用用于合成Pd/Fe双金属纳米粒子是nZVI速度的30倍高。但是氯酚不能被铁基纳米粒子完全分解，因为其中的一些中间产物会被当成副产物存留下来，这些副产物都是有毒性的。最近，nZVI在类芬顿物系中展现出分解大范围环境残留有机垃圾的潜质，更好的是，当纳米级零价铁离子在均相类芬顿系统中被当成催化剂的时候，不只是有机污染物迅速降解了，中间产物也氧化了。但是，铁基纳米粒子（如：nZVI，n-Ni/Fe，n-Pd/Fe）作为芬顿氧化的催化剂机理始终没有明确，另一方面，铁基纳米粒子用作氯酚的还原降解也还

6、没有被报道过。这些研究可以帮助理解铁基纳米粒子在氯酚降解过程中的功能和作用。此外，在用铁基纳米粒子降解氯酚的机理中，降解和氧化的区别也没有被明确。因为这些理由，在这篇论文中，首先，不同的铁基纳米粒子（如：nZVI，n-Ni/Fe，n-Pd/Fe）会同时用在氯化和均相芬顿氧化中。第二，初始数据对在均相类芬顿体系中降解2,4-DCP的影响（如：PH值，过氧化氢剂量，初始2,4-DCP浓度）同样会被研究到。第三，SEM、EDS和X射线衍射研究也将给降解机理的研究提供技术支持。最后，一个可能的均相类芬顿降解2,4-

7、DCP的机理被提出来了。2.材料和方法2.1材料和化学药品nZVI和双金属Ni/Fe纳米粒子（从中国广东购买）表面积在40-60平方米每克，纯度大于99.5%，尺寸在0-50nm的nZVI表面积在0-50平方米每克，Ni含量在5wt%，尺寸在0-60nm的n-Ni/Fe粒子用之前提到过的液体降解方法合成的Fe/Pd纳米粒子，这种合成纳米粒子的尺寸在0-60nm之间，表面积在40-60平方米每克，Pd的质量分数为2.5wt%。所有用在这个项目上的化学药品都是分析级别的纯度，不再做进一步提纯。用去离子水溶解到理

8、想浓度的2,4-DCP溶液。2.2一批实验为了比较用铁基纳米粒子脱氯和非均相芬顿氧化对降解2,4-DCP的作用，用二价铁离子，nZVI，n-Fe/Pd，n-Ni/Fe做一批实验，加到含有100mg/l2,4-DCP水溶液的50Ml玻璃管里去，放入旋转搅拌器，调到303K和250r/min，2,4-DCP的初始PH值用1mol/L的硫酸和1mol/L的氢氧化钠调整。之后，2,4-DCP被醋酸乙酯萃取出来，浓度为28