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《钙钛矿型催化剂下催化氧化木质素裂解成芳香族化合物分析.doc》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在教育资源-天天文库。
1、钙钛矿型催化剂催化氧化木质素及其中β-O-4键断裂分析陈彦广1，王新惠2（1.东北石油大学化学化工学院，黑龙江大庆；2.东北石油大学石油与天然气化工省重点实验室，黑龙江大庆；摘要：以Fe2O3、La2O3、TiO2为原料，利用固相反应法制备钙钛矿型复合氧化物LaTi0.2Fe0.8O3和LaTi0.2Fe0.8O3•Fe2O3，利用X射线衍射研究了其结构与晶型，并将其作为催化剂在固定床反应器中考查了该氧化物对木质素的催化氧化制备芳香族化合物的选择性。在一定条件下对木质素催化氧化的活性顺序为LaTi0.2Fe0.8O3•Fe2O3>LaTi0
2、.2Fe0.8O3>LaTi0.2Fe0.8O3。固定床反应结果表明以LaTi0.2Fe0.8O3•Fe2O3为氧载体催化剂芳香族化合物的转化率高于25％。对LaTi0.2Fe0.8O3•Fe2O3和木质素反应后的产物进行氧化还原发现催化剂仍具有较高活性，且体相结构没有发生明显变化，可以循环再生从而达到节约资源的目的。关键词：木质素；催化氧化；循环再生中图分类号：O6文献标志码：AAnalysisontheformationofaromaticcompoundsinthepyrolysisoflignininthecatalystofcat
3、alyticperovskiteCHENYanguang1，WangXinhui21CollegeofChemistry&ChemicalEngineering,NortheastPetroleumUniversity，HeilongjiangDaqing）Abstract：Keywords:木质素在自然界中储量十分丰富，它是地球上仅此于纤维素的第二大可再生生物质资源。木质素具有无定型的三维空间结构，由羟基或甲氧基取代的苯丙烷单体经无序聚合而成，主要包括对羟苯基丙烷、愈创木基丙烷和紫丁香基丙烷三种单体。[[]ZakzeskiJ,Jonger
4、iusAL,BruijnincxPCA,etal.Catalyticligninvalorizationprocessfortheproductionofaromaticchemicalsandhydrogen.[J].Chemsuschem,2012,5(8):1602-9.]木质素的分子结构中存在着芳香基、酚羟基、醇羟基、碳基共扼双键等活性基团，可以进行氧化、还原、水解、醇解、酸解甲氧基、梭基、光解、酞化、磺化、烷基化、卤化、硝化、缩聚或接枝共聚等许多化学反应。但全球每年产生1.5~1.8亿吨木质素，仅有不足2％用于生产胶黏剂、防锈剂、
5、染料分散剂、稀释剂、表面活性剂等高附加值产品，大部分用作廉价燃料烧掉或任意堆积，不但严重污染环境，更造成了资源的极大浪费。[[]路瑶,魏贤勇,宗志敏,等.木质素的结构研究与应用[J].化学进展,2013,25(05):838-858.DOI:doi:10.7536/PC.]因此，从木质素中获取高附加值的产品对我国循环经济建设具有重要的意义。但不同的植物物种、部位、生长时期及所处的自然环境，均会影响木质素的结构和种类，因此木质素的复杂结构是影响其大规模应用的主要原因。木质素解聚得到小分子化合物的方法大体可分成两大类：生物解聚法和化学法。[[]
6、YaghoubiK.,PazoukiM.,ShojaosadatiS.A.VariableoptimizationforbiopulpingofagriculturalresiduesbyCeriporiopsissubvermispora[J].BioresourceTechnology,2008,99:4321-4328]尽管生物解聚法环保，但很难适应木质素的大规模加工处理。实际应用中，化学法受到更广泛的关注，木质素得化学解聚方法中主要有热裂解，加氢裂化，催化氧化三种。[[]戴宝华,张超,向超,等.温和条件下纳米CuO催化氧化碱木质素合
7、成酚类衍生物研究[J].湖南师范大学自然科学学报,2014,37:36-41.]热烈解时，由于木质素颗粒具有很低的熔点，容易导致反应器的堵塞。加氢裂化虽然可以增加油的产率和产物的燃烧值，但在木质素在加氢裂化时易产生焦炭引起催化剂的失活，并且催化剂的价格昂贵且回收率很低。催化氧化木质素可以增加解聚产物的功能集团，形成羧基醛基等。Zhang等用LaFeCu合金氧化剂氧化解聚木质素，从而提高木质素氧化产物中芳香醛的选择性。[[]AlonsoDM,BondJQ,DumesicJA.Catalyticconversionofbiomasstobiof
8、uels[J].GreenChemistry,2010,12(9):1493-1513.]Sun等用Cu催化剂催化氧化木质素获得醛类化合物[[]SunR,LawtherJM,Ba
