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时间:2017-12-26
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1、温度对某组天然矿物中氡-222析出率的影响摘要氡的射气率能揭示某一矿物内部结构,以及存在于该矿物中的铀-238、铀-235和钍-232(及其子体)放射性危害的相关信息。氡-222浓度主要由地层岩石中的铀和钍浓度决定,其射气系数亦如此。当地下水中的氡-222因地表岩石受到地质构造力的作用而发生变化时,就会引起氡-222射气系数的变化。矿物晶粒中氡析出率的增加很可能改变铀-238~铅-206、铀-235~铅-207和钍-232~铅-208间转化时间(年)。笔者已就某组由一种氧化物(晶质铀)、三种硅酸盐(钍硅石、锆
2、硅石和铈硅石)和一种磷酸盐(独居石)组成的矿物分别在室温和当温度达200℃及600℃时氡的射气系数进行测量。对某矿物中的某些核径迹进行热处理会显著地降低该矿物氡的析出率,这表明这些由衰变过程引起的径迹能充当氡-222的释放通道路线。相较于空气,被液体包围的矿物晶粒有着更高的氡-222析出率,这暗示空气中很大一部分逸出氡会渗入相邻的矿物晶粒和∕或孔壁对面。关键词:氡析出率;核径迹;辐射损伤;反冲力;逸散;浸出1.导言较长时间以来,在美国某些地区,氡-222析出率及其渗逸到普通家庭已经在社会公共健康方面成为一项严
3、重关切。释放出的氡-222占所产生的氡总量的比值被称为氡的射气系数。在科技文献中,以下几种称呼:‘射气率’、‘析出系数’、‘逸出量占产生量比’和‘析出百分数’,曾被用来描述这个参数(Tanner,1980)。环境中的氡主要来自于岩石和土壤中,占典型的个人暴露于辐射中的一大半(全国辐射防护与测量委员会,1987,Greenman和Rose,1996)。氡的射气系数对于释放到空气中的氡量是一个很重要的参数。根据地下水和空气中的氡浓度,其在地球科学中有如下应用:勘探地下铀矿位置的示踪剂(Levinson等人,198
4、2),监测地层中气体的长距离迁运(Fleischer和Mogrocampero,1985),地震预测(例如,Fleischer和Mogrocampero,1985;Wakita等人,1991;Igarashi等人,1995;Whitehead和Lyon,1999),以及鉴定地下油田存在与否(Fleischer和Turner,1984)。当镭-226原子经过放射性衰变为氡-222,反冲能达100keV,而对于通常的矿物,其反冲距离为40nm(例如,Amin和Rama,1986;粘土-35nm,水-95nm以及空
5、气-64000nm,Semkow,1990)。如此短的距离表面仅是那些非常靠近其表面的镭-226原子能导致氡气析出。若没有因风化、化学腐蚀或在很小范围内的密集压裂所导致的较大的内部表面积扩展,深部地区晶状的氡-222原子难易获得。根据对钍(氡-220)扩散的某项研究,Rama和Moore(1990)认为在矿物亚微米孔隙区,钍既能沿着矿物晶粒边界运移,也可穿透矿物晶粒。亚微米孔隙度变化范围很广,从10%到80%,可依据矿物和岩石类型确定。一般情况下,岩石和矿物的射气系数在低于40%的范围内,这已得到论述(例如,
6、Rama和Moore,1964;Amin和Rama,1986;Landa,1987;Morawska和Phillips,1993;Przylibski,2000)。矿物的内部孔隙度和辐射危害很大程度上影响着氡的析出率。因而,氡的析出率大小能表示出矿物的内部结构。在设想铀-238及其子体产物分布一致的情况下,反冲距离是矿物的内部结构、稳定性和危害的一种衡量方式。对于几种成岩矿物,铀-238和钍-232在副矿中沿着晶粒边界散布(例如,Krishnaswami和Seidemann,1988);然而,在富含铀和钍的矿
7、物中,它们在晶状结构内多为一致分布(除锆硅石和独居石之外)。由放射性衰变导致矿物结构的内部破坏能显著地改变氡的逸散率以及矿物的溶解率,从而影响到随后氡的射气系数(REC~氡的射气系数,释放出的氡-222占所产生的氡总量的比值,通常表示为占总数的百分比)。因此,给定矿物的氡的射气系数值的变化能较恰当地描述其内部结构的变化(主要由裂变、α径迹和反冲径迹导致的破坏)。长时间内使矿物中氡的释放速度加快的结果会显著地改变其中铀-铅转化时间(年)。虽然是一个重要的影响因素已得到认可,但核径迹(α径迹、反冲和裂变)对于氡析
8、出的相对重要性尚未可知。通过将很多矿物加热到600℃以上,很大一部分核径迹将被退火,并且这些径迹对于氡释放速率的相对重要性将能被了解。例如,裂变径迹将在高于200±50℃的温度下退火,这要比α-反冲径迹退火所需达到的温度更小(Murakami,1991)。此外,置于液体中的已退火矿物的氡析出率与暴露于空气中的析出率之间的对比,将能描述所产生的介质对于氡累积的重要性。在本篇论文中,我们考察了当某组矿物
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