花瓣状铂-金-石墨烯纳米结构的制备及其在葡萄糖测定中的应用.pdf

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1、第42卷分析化学(FENXIHUAXUE)研究报告第9期2014年9月ChineseJournalofAnalyticalChemistryl240～1244DOI：10．11895／j．issn．0253-3820．140234花瓣状铂．金．石墨烯纳米结构的制备及其在葡萄糖测定中的应用胡耀娟杜文姬陈昌云(南京晓庄学院生物化工与环境工程学院，南京211171)摘要利用氧化石墨烯(GO)、PtC1、AuC1一作为前驱体，在_0．4v条件下，采用一步电化学还原法对GO和金属前驱体进行同时还原，成功制备了花瓣状

2、的Pt—Au—GO纳米结构：同时利用伏安法研究了该催化剂对葡萄糖氧化的电催化性能，结果表明，此纳米结构对葡萄糖氧化反应表现出很好的电催化性能；据此构建了无酶葡萄糖传感器，该传感器在较低的电位下(-0．1V)对葡萄糖的线性检测范围为1．0～25．0mmol／L，响应灵敏度为26．3Acm(mmol／L)～，检出限为4．0~mol／L(S／N=3)，且传感器具有很好的重现性、稳定性和选择性，可用于实际样品的分析检测。关键词铂一金一石墨烯纳米结构；电化学还原法；葡萄糖氧化反应；无酶生物传感器1引言葡萄糖含量的检

3、测在医疗诊断、食品工业、生物技术等许多领域都有重要的应用，因此，葡萄糖传感器始终是研究热点¨]。在诸多类型的葡萄糖传感器中．电化学传感器已被广泛应用于葡萄糖的检测[23。常见的葡萄糖电化学传感器主要分为有酶和无酶两种类型。酶传感器由于酶分子固有的不稳定性，易受到周围环境的影响而失活，且价格昂贵，在一定程度上限制了该类传感器的应用]。无酶葡萄糖传感器是一种基于葡萄糖分子在相关催化活性材料表面的电催化氧化信号而对其进行定性及定量检测的传感装置，该类传感器因制作简单，稳定性好，价格低廉，目前已成为葡萄糖传感器研

4、究领域的热点]。贵金属Pt是最早被发现对葡萄糖具有直接电催化氧化作用的催化剂，然而葡萄糖在裸Pt电极表面具有电催化氧化动力学慢、抗干扰能力差等缺点，使其应用受到限制]。研究结果表明，通过改变电极材料的组分及结构可以改善Pt电极的催化性能。如Au的加入会改变催化剂表面Pt的电子和结构状态以及增加Pt的电化学活性面积，从而提高催化剂的电催化性能_7]。石墨烯作为一种具有二维结构的新型碳材料．因其具有大的比表面积和高的电子传导能力，已经被广泛用做催化材料载体，应用于生物传感等领域[]。本研究结合PtAu纳米结构

5、和石墨烯的优点，利用一步电化学还原法制备得到了花瓣状Pt—Au．GO纳米结构．由于独特的花瓣状Pt—Au纳米结构以及石墨烯大的比表面积和高的电子传导能力等优点，使Pt—Au．GO复合纳米结构具有更好的电催化性能，据此构建的无酶葡萄糖传感器表现出检测电位低，线性范围宽、检出限低、选择性和稳定性好等优点，并能用于实际样品的分析检测。2实验部分2．1仪器与试剂CHI一660B电化学工作站(上海辰华仪器公司)，JSM．5610LV型扫描电子显微镜(日本电子公司)。氧化石墨烯(GO，南京先锋纳米科技有限公司)；HA

6、uC1·4H，0(上海化学试剂有限公司)；HPtC1·6H0(国药化学试剂有限公司)；葡萄糖(Aldrich—Sigma公司)，使用前，配制的葡萄糖溶液需放置24h；抗坏血酸(AA)和尿酸(UA)购自Aldrich—Sigma公司。其它试剂均为分析纯，所有的溶液均用二次蒸馏水配制，0．1mol／L磷酸盐缓冲溶液(PBS，pH7．4)由NaHPO和NaHPO配制。2014．03'12收稿：2014—06—16接受本文系江苏省新型动力电池重点实验室开放课题(No．Power一2013—1)，江苏省大学生实践创

7、新训练计划项目(No．2012JSSPITP2019)，南京晓庄学院青年项目(No．2012NXY98)十E-mail：hyj—sxnu@126．tom分析化学第42卷3．2不同修饰电极对葡萄糖的电催化行为为了研究制备的Pt．Au—GO纳米催化剂对葡萄糖氧化反应的电催化性能，比较了不同修饰电极在生理条件下(pH7．4)对葡萄糖氧化反应的催化性能。图2分别为裸GCE(A)，GO／GCE(B)，Pt．Au．GO／GCE(C)，Pt—Au／GCE(D)Au．GO／GCE(E)及Pt—GO／GCE(F)在空白的P

8、BS(pH7．4)溶液(曲线a)及含有10mmol／L葡萄糖的PBS溶液(曲线b)中的电化学响应。由图2可见，裸GCE和GO／GCE对葡萄糖没有任何响应，说明在此电位范围内裸GCE和GO／GCE对葡萄糖氧化反应无电催化作用。为了更好地比较不同修饰电极对葡萄糖氧化反应的催化活性，以沉积到电极表面的金属总量对电流进行了归一化处理。由图2C可见，在空白PBS溶液中，在正向扫描时。在0．3v处电流开始增大，表示形成了金属氧化物，而在负