石墨烯和碳纳米管在橡胶中的分散性研究.pdf

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1、第9期高分子通报石墨烯和碳纳米管在橡胶中的分散性研究闫路瑶，周宝珍，曲顺志，赵丽，胡海青，刘光烨(青岛科技大学橡塑材料与工程教育部重点实验室／山东省橡塑材料与工程重点实验室，青岛266042)摘要：采用石墨烯(TrG)和碳纳米管(MWNTs)增强改性硅橡胶和顺丁橡胶。3(wt)石墨烯填充橡胶后硅橡胶的拉伸强度提高了近14倍，邵氏硬度由2o提高到了47，导电逾渗值为2(wt)，此时复合材料的电导率为1×lO—S／cm；碳纳米管对硅橡胶的补强效果和导电性也都有提高，但是不如石墨烯的效果明显。在顺丁橡胶石墨烯或者碳纳米管复合体系中出现了同样的现

2、象。尽管TrG和MWNTs的化学结构相似，由于TrG和MWNTs的形貌和拓扑结构不同，导致填料与聚合物基体的相互作用有很大差异，石墨烯比碳纳米管在橡胶基体中更易分散。这主要是由于石墨烯与聚合物基底材料之间有更大的接触面积，使得石墨烯与橡胶之间的相互作用更加强烈，即使在石墨烯顺丁橡胶这种弱相互作用体系中，石墨烯也能实现良好的分散。关键词：石墨烯；碳纳米管；硅橡胶；顺丁橡胶；范德华力引言自碳纳米管和石墨烯发现以来，就被广泛应用于化学、物理、材料科学、电子技术等诸多领域口]。石墨烯和碳纳米管具有特殊的纳米结构，赋予这两种碳材料优异的物理机械性能

3、，被广泛地用作纳米填料以提高纳米复合材料的电学、力学、热学、光学等方面性能口]。石墨烯和碳纳米管在众多领域中的潜在应用前景吸引了国内外研究者的广泛关注。碳纳米管复合材料研究已经进行了2O多年，取得了很大的进步，但是碳纳米管复合材料的制备过程中仍然存在着两大问题：(1)碳纳米管的分散问题，即碳纳米管在加工过程中容易发生团聚现象；(2)碳纳米管生产成本高难以规模化生产。石墨烯是一种由碳原子以sp。杂化轨道组成六角型蜂巢晶格的二维材料，厚度只有一个碳原子，碳纳米管可以看做是由石墨烯无缝卷曲而成的。虽然石墨烯和碳纳米管的化学组成相同，但是碳纳米管

4、和石墨烯的拓扑结构和表面形貌差别很大，因此他们拥有各自独特的性能。对比碳纳米管，石墨烯的主要优势在于石墨烯的前驱体是石墨，来源丰富、廉价，有利于低成本制备高质量石墨烯，使纳米复合材料工业化成为可能，同时拥有一些与碳纳米管不同的性能，比如说分散性。目前石墨烯碳纳米管聚合物复合材料的研究主要集中在塑料基体，例如，环氧树脂w2、PMMAc、PC_l、PVDF_】、Pu_】、PAl1¨]、PPl1等。研究人员通过物理和化学的方法对石墨烯和碳纳米管进行功能化改性以提高它们在基体中的分散性，但这些处理过程往往会对其表面状态以及长径比等产生一定影响。N

5、obile等阳在微型双杆螺杆挤出机上用熔融共混法制备了聚乙烯(PE)／MWNTs复合材料，MWNTs在PE中分散良好并促进了非等温结晶性。Lv等口采用分子力学和分子动力学模拟研究化学吸附作用对功能化的石墨烯聚合物复合材料界面粘结性能的影响，仿真模拟结果表明石墨烯表面官能团越多，石墨烯与聚合物基体的结合能和剪切力越大，该模拟结果与PMMA／TrG复合材料实验结果相符。关于石墨烯或者碳纳米管在橡胶材料中的分散应用研究的很少，重要的原因一方面是橡胶基体的粘度高，另一方面是橡胶的表面能低，使纳米材料在其中很难分散，纳米填料易团聚而不能充分发挥其作

6、用。为此我们进行了高分散性高导电性的石墨烯在橡胶材料中的分散性能研究_】，结果获得了良好分散的收稿：2013—06—14；修回：2013—07—09；基金项目：国家自然科学基金(20944004)；山东省自然科学基金(ZR2012EMM003)；青岛市科学基础研究(12—1—4—3一(7)jch)，国家质检总局公益性项目(2O1010OO9)；作者简介：闫路瑶，(1988一)女，硕士在读，主要从事先进有机碳材科研究；通讯联系人。胡海青，E—mail：hhq@qust．edu．cn．高分子通报2013年9月石墨烯橡胶材料，对橡胶材料的力学、

7、电学性能的研究表明，石墨烯的分散性要高于碳纳米管，而且二者可以在橡胶基体中进行协同分散。为了说明石墨烯良好分散性的根本原因，我们采用了不同基底的橡胶材料：一种是有氧元素的硅橡胶(MVQ)，它与石墨烯中残存的一oH之间可能形成氢键；另一种是只有碳氢元素组成的顺丁橡胶(BR)，与石墨烯之间只有范德华力，以及弱的丌一兀相互作用，通过不同相互作用比较，揭示导致石墨烯良好分散的根本原因。1实验部分1．1主要原材料及设备硅橡胶(MVQ)，牌号11O一2，江苏宏达新材料股份有限公司；BR9000中国石化齐鲁石油化工有限公司；羧基化多壁碳纳米管(MWNT

8、s)，牌号MC5，一C0OH含量1．23(wt)，中国科学院成都化学所产品；硅烷偶联剂KH550，二叔丁基过氧化己烷(双25，市售)；石墨烯，牌号SGN-102，成都烯诺新材料科技有限公司；氧