sba—15介孔分子筛的改性及其催化性能研究_毕业设计论文

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1、本科毕业设计（论文）题目SBA-15介孔分子筛的改性及其催化性能研究学生姓名学号院（系）专业化学工程与工艺指导教师时间2013年6月8日摘要介孔分子筛SBA-15具有较高比表面积、规则孔道结构及孔径易于控制、热稳定性和水热稳定性较好、表面易官能化等特点，在催化化学和吸附分离等领域有广阔的应用前景。当前，介孔分子筛的发展重点是催化方面的应用。运用恰当的修饰剂与适宜的修饰方法，对其进行功能化修饰是提高其催化性能的有效方法。纯SBA-15介孔分子筛酸性弱，无催化活性；但在其骨架中引入杂原子之后，可获得一定强度的酸性中心，从而使其具备酸催化

2、的性能。本研究旨在采用浸渍法对SBA-15介孔分子筛进行功能化修饰，以便引入酸性中心。采用直接水热法合成SBA-15介孔分子筛。并对其掺杂Al和稀土元素RE(La、Ce)负载改性，且考察了改性后的SBA-15在乙酸与乙醇的酯化反应和叔丁醇苯酚烷基化反应中的催化活性。合成的RE-Al/SBA-15介孔分子筛催化剂通过XRD、N2吸附-脱附、TEM、27AlNMR、NH3-TPD、Py-IR等对样品进行了表征。结果表明：负载改性后的SBA-15仍保持规整的孔道排列和六方相介孔结构并具有一定强度的酸性。将RE-Al/SBA-15应用于催化

3、酯化反应，考察了La、Ce负载添加量、反应温度、反应时间、催化剂类型等因素对酯化反应的影响；对比酯化反应，考察了RE-Al/SBA-15在烷基化中的催化性能。研究结果表明，由于RE-Al/SBA-15只具备中等强度酸中心，因此其在酯化反应中的催化性能较差。而La-Al/SBA-15在烷基化反应中具有优良的催化活性，当叔丁醇/苯酚的物质的量比为4：1、催化剂用量为0.01g、反应温度190℃、反应时间2h时，苯酚的转化率为82.37%，三种目标主产物(4-TBP、2,4-DTBP、2-TBP)的选择性之和达99.20%。关键词：RE-

4、Al/SBA-15；稀土改性；酯化；烷基化AbstractThemesoporousmolecularsieveSBA-15hasattractedconsiderableattentioninthefieldsofcatalyticchemistryandadsorption-separation,duetohighsurfacearea,uniformporesizeandtunableporestructure,highthermalandhydrothermalstabilityeasilyfunctionalizedsur

5、face.Thepointofresearchonmesoporousmaterialscurrentlyfocusesontheexploitationoftheirapplicationincatalysis.Viausingappropriateprecursorsandpreparationmethods,thefunctionalmodificationofmesoporousmaterialshasplayedconsiderablerolesinimprovingtheperformanceofcatalyticpro

6、perties.Becauseoftheweakacidicity,SBA-15can’tbeusedasacidiccatalystunlessaheteroatomwasintroducedintoitsskeletonbecausesomeacidcenterswereobtained.ThepurposeinthisstudyistofunctionalmodificationofSBA-15mesoporousmolecularsievesbytheimpregnationmethodfortheincorporation

7、ofacidsites.ThemesoporousmolecularsievesSBA-15weresynthesizedbyhydrothermalsynthesismethodandmodifiedbyincorporatingAlatomsandRE(La,Ce).Moreover,themodifiedRE-Al/SBA-15catalyticactivitywasinvestigatedintheesterificationreactionofaceticacidandethanol,alkylationreactiono

8、ftert-butylalcoholandphenol.TheRE-Al/SBA-15wascharacterizedbyXRD,N2adsorption-desorption,TEM,27AlNMR,NH3-TPDandPy-IR,