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1、第卷环境化学年酚类分子结构和纳滤膜特性对截留率的影响规律‘李鑫玮祝万鹏朱安娜清华大学环境科学与工程系,北京,摘要选择种酚类化合物作为模型污染物,分别测定了三种不同纳滤膜对酚类化合物的截留率结果,、,表明酚类化合物截留率受到取代基位置种类和膜特性的影响对膜和膜而言截留率从大到小的次序为邻位间位对位,而膜的截留率为邻位对位供电子取代基有增大截留率的趋势,吸电子取代基有减小截留率的趋势孔径小、荷电量大的纳滤膜截留率更大通过基于遗传算法的偏最小二乘回归法一,建立了纳滤膜对酚类化合物截留率的定量构效关系模型,通过分析回归方程,可以看出
2、酚类化合物的值对截留率影响最大,影响较大的还有偶极矩等参数关键词纳滤膜,酚类物质定量构效关系纳滤是一种相对较新的压力推动的膜分离过程,它通过膜的渗透作用,对两组分或多组分的液体进行分离、分级、提纯和富集由于纳滤膜特殊的孔径范围和制备时的特殊处理如复合化,荷电化,使得纳滤膜具有较特殊的分离性能,其在降低废水、水源水的色度、硬度和去除、’一〔了饮用水中的有机物三卤代烷前驱物等方面的应用近年来受到广泛重视研究,’一’〔〕表明纳滤对水中酚类化合物也有较好的去除效果本文测定了三种不同纳滤膜对种酚类化合物的截留率,并利用遗传算法结合偏最
3、小二乘回归,法对试验数据进行分析建立了酚类化合物的截留率与其定量结构关系的模型根据建立的定量构效关系模型,通过分析选人模型的分子结构参数的性质,可以初步分析纳滤膜对酚类物质的截留机理试验部分膜材料与酚类化合物分别选用美国陶氏化学公司的纳滤膜、’纳滤膜和一纳滤膜,其有效膜面积均为一’扩三种纳滤膜的性能参数如表所示表碑。,和一纳滤膜的性能参数砂,一孔“〕固定电荷密度“径纳滤膜型号膜的材质截留分子量孔隙率膜厚·一万勺聚酞胺复合膜约为嘶全聚酞胺复合膜约为聚呢嚓酞胺复合膜约为·。一’通过中性有机物试验结果计算求得测定条件为的抓化钠溶液
4、纳滤膜组件为一型圆形平板膜组件高压泵将温度恒定的水样输送到纳日本日东电工公司的滤膜组件,透过液和浓缩液均返回料液桶以维持水样浓度的恒定,试验压力和流量通过阀门调节酚类化合物分别为苯酚、邻甲酚、间甲酚、对甲酚、邻苯二酚、间苯二酚、对苯二酚、邻氨基酚、对氨基酚、邻甲氧基酚、对甲氧基酚、邻硝基酚、对硝基酚、邻经基苯甲酸、间轻基苯甲酸、对、一、一、、,一经基苯甲酸蔡酚蔡酚对氯酚对叔丁基酚和二甲基酚年月日收稿国家自然科学基金资助项目环境化学卷纳滤试验水样均为去离子水配水配水中只含一种酚类化合物,酚类化合物的水样浓度均为·一’,·一,‘
5、,,水样体积为水样的温度恒定在℃进水流量分别在的操作压力下对苯酚溶液进行纳滤试验,比较三种压力下的试验结果,从而确定其它酚类物质纳滤试验的操作压力及取样周期试验前先以去离子水为水样,测定膜的纯水通量应保证每次试验的纯水通量相近,以减少膜污染对截留率的影响若纯水通量与最初值相差以上,则需更换新膜每次试验结束后,以减轻前一次试验所用酚类物质对膜用氢氧化钠溶液和去离子水对膜和管路进行交替清洗和管路的污染截留率由下式计算一式中,。和分别为透过液和浓缩液中酚的浓度·一’分析方法酚类化合物透过液和浓缩液的浓度均由紫外分光光度计,,美国在
6、该化合物的最大吸收波长处测得本文选用偏最小二乘法作为建模方法,并结合遗传算法进行变量选择建模过程通过在软件平台上编程实现结果与讨论操作条件的确定由预试验得知,左右渗透通量及截留率可以达到稳定故从系统开始运行的第小时起,每隔取样一次,试验共进行试验结果如图所示令▲。。膜「一「厂叹一膜卜今▲▲▲▲卜哥胜裸李、匕砂令令▲▲,▲▲自,▲,幽于▲图苯酚的截留率与操作压力的关系从图可以看出,三种纳滤膜对苯酚的截留率均随操作压力的增大而增大每次试验结束后,在不加压的条件下用去离子水清洗膜及管路,然后换水再清洗,清洗流量均为·一’然后再测量
7、纯水通量,恢复率结果如下时,膜为,膜为,膜为时,膜为,膜为,膜为时,膜为,膜为,膜为可见操作压力愈大,通量恢复率愈低,膜污染愈严重综合考虑截留率和通量的恢复率,以后的试验均采用的操作压力由于在后截留率趋于稳定,故采用第,,,小时截留率的平均值作为该物质的截留率取代基位置和种类的影响三种纳滤膜对几组同分异构体的截留率列于表中,从表可,三种纳滤膜对几组同分异以看出期李鑫玮等酚类分子结构和纳滤膜特性对截留率的影响规律构体的截留率均受到取代基位置的影响对于膜和膜而言,截留率从大到小的次序为邻位间位对位而对于膜来说,几组同分异构体的截
8、留率为邻位对位,间位取代的酚类则不显著,如间甲酚的截留率略大于邻甲酚,间苯二酚的截留率小于对苯二酚,而间轻基苯甲酸与对经基苯甲酸的截留率相差不多另外,其它酚类化合物的截留率也证明了这一点表这种规律可以用空间位阻的影响来解释分子的空间位阻愈大,愈不容易通过膜孔,故截留率愈高所以三种膜截留率的
