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时间:2020-04-27
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1、第24卷第3期环境化学VOI.24,NO.32005年5月ENVIRONMENTALCHEMISTRYMay2005!采用气体扩散电极降解酸性红B研究!!雷阳明申哲民祝松鹤王文华(上海交通大学环境科学与工程学院,上海,200240)摘要采用Pt/C气体扩散电极(GDE)为阴极,对酸性红B溶液进行单室电解和双室电解.单室电解中,以GDE为阴极,效果远优于石墨阴极,H2O2生成量为石墨阴极的10倍,在pH=1时,具有最好的处理效果,电解40min,脱色率为78.3%.通过分室电解,对酸性红B的降解机理进行了分析,阳极区为阳2+极的直接氧化,受
2、pH值、Fe和O2的影响较小;气体扩散阴极为通过还原O2生成H2O2,然后分解为羟基2+2+-1自由基,氧化有机物,受pH值,Fe,O2的影响较大.当pH=3,Fe浓度为50mmOI·I,空气流量为-1180L·1时,电解80min,阴极区的脱色率为94.2%,COD去除率为66.8%,而阳极区的脱色率为73.3%,COD去除率为56.2%,电流在阳极区和阴极区的利用效率加起来计算的“表观电流效率”达到145.3%.关键词气体扩散电极,酸性红B,电化学,废水.电生成H2O2/·OH以处理有机废水的研究近年来受到广泛的关注,但一般采用多孔石
3、墨阴[1,2][3][4]极、网状玻碳阴极和水银阴极,直接在溶液中通氧气或空气,效率较低.用气体扩散电极[5—7](GDE)来处理苯胺、对氯苯胺和苯酚等废水,以期达到提高废水处理效率,降低能耗的目标.[8]申哲民等以GDE作为阴极对染料进行了脱色研究,对GDE的制备工艺以及催化剂进行了探讨,得到了制备GDE的适宜条件.2+本文采用单室电解和双室电解,探讨了pH值、Fe和O2对酸性红B降解的影响,并对气体扩散阴极的作用机理进行了分析.1实验部分1.1Pt/C-GDE电极的制备采用文献[8]的方法制备Pt/C-GDE.其中,以石墨为基底材料,
4、造孔剂(碳酸铵)的含量为-230%,铂载量为2mg·cm,GDE的平均厚度约为1.2mm.1.2电解酸性红B溶液电解装置包括单室电解槽(500mI)和以K2SO4盐桥连接的双室电解槽(阴阳极室均为500mI).以石墨为阳极,将Pt/C-GDE固定在一个聚四氟乙烯架中,作为阴极,极板面积均为50mmX50mm.空气经15%NaOH溶液净化后,被泵入到气室中.-1-1将60mg·I的酸性红B溶液倒入电解槽中,加入5mmOI·INa2SO4作为导电介质.在FentOn-1电解试验时加入FeSO4,使FeSO4的浓度为50mmOI·I.单室电解的
5、时间为40min,双室电解槽的体-1积是单室的两倍,因此,双室电解的时间为80min.控制电解电压为8V,空气流量为180L·1,在不同的电解时间测量溶液的吸光度(UV120-02分光光度计,波长510nm)和COD.1.3H2O2的测定-1-1电解电压为8V,单室电解5mmOI·INa2SO4溶液(pH=7)40min,然后用20mmOI·I的高锰酸钾溶液滴定1mI的电解液,测定电解液中H2O2的含量.2004年7月24日收稿.!国家自然科学基金(20377028)资助项目.!!通讯联系人:电话021-54745262;E-maiI:z
6、ms1en@sjtu.edu.cn3期雷阳明等:采用气体扩散电极气体扩散电极降解酸性红B研究3312结果与讨论2.1单室电解图1为不同pH值下,以GDE和石墨电极为阴极,单室电解酸性红B溶液的实验结果.从图1可以看出,在pH=1的强酸性条件下,电解效果最好.这是由于在酸性条件下,02在阴极还原生成H202的平衡向正反应方向移动,加速了H202的生成,同时H202更易被分解为羟基自由基,而起到[9]氧化有机物的作用.pH=1时,GDE的电解效果显著优于石墨电极的效果;而在pH=和pH=14的条件下,GDE的电解效果和石墨电极的效果差距较小,
7、这与双氧水的性质有关.在碱性条件下,双氧水的氧化能力不强,体系中即使有大量的双氧水生成,也难以通过氧化能力表现出来,因此,在碱性条件下的脱色效果差异不能充分反映双氧水生成量的差别.从以上比较可知,GDE适宜在酸性-3-1废水处理中使用.单室电解中采用气体扩散阴极的双氧水浓度为4.20X10mol·l,而石墨阴极的-4-1双氧水浓度为3.8X10mol·l,前者是后者的10倍.图1pH值对GDE和石墨电极处理效果的影响Fig.1InfluenceofpHonGDEandgraphiteelectrodetreatmenteffect2.2双
8、室电解图2为pH对阳极区和阴极区脱色效果的影响.在酸性条件下阳极区和阴极区的脱色效果优于中性和碱性条件下的脱色效果,而且pH对阴极区的影响更大;在碱性条件下,阴极脱色效果显著降低.这是由于H2
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