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1、石油与天然气化工276CHEMICALENGINEERINGOFOIL&GAS20063硫化氢分解制取氢气和硫的技术进展12吴丹白雪峰(1.黑龙江大学化学化工与材料学院2.黑龙江省石油化学研究院)摘要硫化氢分解制取氢气和硫,不仅可回收硫,而且还可获得清洁的氢气能源,有利于资源的综合利用,废气治理和环境保护。本文阐述了高温热分解法、催化热分解法、电化学法和光催化法以及微波法等分解硫化氢制氢气和硫的工艺过程和技术进展情况。分析和比较了各种方法的工艺特点和优缺点。指出光催化分解硫化氢的方法不仅可利用丰富、廉价的太阳能资源,而且光催化反应条件缓和,耗能低,是一种有开发前景的
2、工艺路线。关键词硫化氢分解制氢光催化随着中国经济的发展,石油进口量迅速增长,而进冷却,应在0.15s内将其冷却到800℃以下。Daley等[2]口石油主要来自于中东和俄罗斯等地区,其硫含量较人则把H2S气体通入装有耐高温材料的反应器,耐高。为了满足环保的要求以及石油加工过程中硫含量高温材料被预热到982℃～1816℃,通过两个反应器的要求,炼油过程中必须进行加氢脱硫,脱硫尾气中含[3]的切换达到热能的充分利用。Furhad等人研究了有大量的H2S气体。H2S是一种有害的酸性气体,目在1000℃～1200℃范围内直接分解H2S的工艺。以前,我国大中型炼油厂均采用传统的
3、克劳斯(Claus)工总压为0.1MPa的H2S和N2或He混合气为原料气,艺方法处理含H2S的尾气,并回收硫磺。该方法只回发现可以通过提高反应气流速来抑制H2和S生成收了硫化氢中的硫,其中所含的氢则在氧化过程中生H2S逆反应,H2S转化率随温度的升高和H2S压力的成了水。石油精制过程所需的氢气都是由轻烃和天然下降而提高。在反应器内填充石英片可加快热量的传气通过蒸汽转化而来的,从资源的综合利用方面,传统递,使H2S在较短的停留时间里可达到分解平衡,H2S的H2S回收工艺是对氢资源的浪费。为此,有效地回的最高转化率可达65.8%。收石油脱硫加氢过程中所产生H2S中的氢
4、和硫就显得愈加重要。1.2催化热分解本文对热化学、电化学和光催化等H2S分解制取H2S的热分解过程是一个强吸热反应,这在热力硫和氢气的工艺路线进行了阐述,并对各种方法的特学上是不利的。在反应过程中加入催化剂,可以降低点进行了对比。反应活化能,加快反应速率,提高H2的收率,使反应在较温和的条件下进行。目前实验上常用的催化剂为1硫化氢分解制氢气和硫的方法过渡金属的氧化物和硫化物,如V2O5、Fe2O3、MoS21.1直接高温分解等。H2S的直接高温分解是指无催化剂存在的条件[4]张谊华等人用不同的方法制备了几种硫化铁下,在高温炉中加热H2S气体,使其分解的工艺过程。催化
5、剂,研究了这些催化剂对H2S分解制取氢气反应H2S的分解温度一般高于800℃,分解反应为可逆反的催化性能。研究内容包括Fe2O3前驱物变为FeS的应,在某一温度下存在平衡浓度。[1]硫化过程和催化H2S热解过程。结果表明,以机械混Hellmer等人进行了直接高温分解H2S的实验。将H2S气体通过一个850℃～1600℃的高温分解合的超细粒子α-Fe2O3和γ-Al2O3为催化剂前驱区,分解后的气体冷却至110℃～150℃,分离冷凝出物,经过400℃的硫化过程制得的催化剂,其催化H2S硫,未分解的H2S用有机胺吸收后循环使用。适宜的分解反应性能最佳。热解温度为300℃
6、时,产氢率可分解温度为900℃～1400℃,H2S分解效率为10%～超过10%。[5]40%。为了避免逆反应的发生,分解后的气体要快速Reshetenko等人研究了在500℃～900℃温度范3本课题为中国与哈萨克斯坦政府间合作项目(No.023-07)和黑龙江省国际合作项目(WC05A13)。第35卷第4期硫化氢分解制取氢气和硫的技术进展277围内,以γ-Al2O3、α-Fe2O3和V2O5为催化剂,H2S电极反应为:2+3+的非均相热分解反应。确定了γ-Al2O3和V2O5催阳极:2Fe→2Fe+2e+化H2S分解反应的反应级数为2.0,而对α-Fe2O3阴极:2
7、H+2e→H22++3+为2.6。有效活化能分别为72、94、103kJ/mol。红外总反应:2Fe+2H→2Fe+H2↑光谱分析结果表明,H2S吸附在催化剂表面,先与表面此反应的理论分解电压(0.771V)要比水的理论氧形成氧硫化合物,之后进一步转化成单质硫。γ-分解电压(1.23V)低,因此法制氢可大幅降低电能的Al2O3和α-Fe2O3催化的热分解反应,产氢率可达到消耗。在实验条件下,H2S的吸收率可达85%,电解30%。制氢和氧化液再生反应能在低电压(1.2V)下进行,在低温条件下,H2S热分解平衡时的氢含量是很氧化液可循环使用,阳极再生二价铁为三价铁的
