耐事故燃料包壳涂层材料研究现状.doc

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1、耐事故燃料包壳涂层材料研究现状［摘要］福岛事故发生后，各国研究机构均致力于提高燃料抵抗严重事故的能力，即研发耐事故燃料(ATF)。错合金涂层是耐事故燃料包壳的技术方向z—。本文介绍了箔合金涂层的研发进展，并为后续铅合金涂层包壳的研发提供建议。［关键词］耐事故燃料包壳涂层ATF中图分类号：TG146.414文献标识码：A文章编号:1009-914X(2016)15-0269-011刖B福岛事故暴露了现有U02Y告合金燃料形式在抵抗严重事故性能方面的不足。铅合金涂层是耐事故燃料包壳的技术方向通过在钻合金包壳表面添加涂层，使传统错合金包壳材料发挥

2、更大的效能或能经受苛刻的使用环境，并延长其使用寿命。冃前国际上研究的钻合金涂层主耍包括以下方向：MAX相涂层、Si涂层、Cr涂层等。2MAX相涂层2.1发展现状MAX相材料是继碳化硅陶瓷材料发展之后一种新型的三元陶瓷材料，其微观结构具有典型的层状特征，宏观特性兼具结构陶瓷和金属材料的性能优势，如良好的导热性和导电性，易于机械加工，密度小，抗热振动，不易弯曲，较低的热膨胀系数，兼具各向异性的力学性能和各向同性的热学性能［1］。代表性的MAX相材料包括TixSiCy、TixAlCy等。结合MAX相涂层的优点，釆用MAX相涂层技术的钻合金包壳，在

3、保证涂层完整性的前提下可以解决包壳的如下问题：1）提高正常运行下的耐腐蚀性能，减少氧化和吸氢（减少氢化和脆化），以及氢化物再取向。2）缓解严重事故的后果：提高了高温下包壳强度；通过减少包壳氧化速率和阻止蒸汽与链合金的直接接触，显著减少事故下的产氢速率，缓解严重事故后果和延长反应堆应对时间。3）改善流致振动导致的磨损。美国Drexel大学围绕MAX相核材料正在开展一系列研究，如MAX相材料的中子辐照损伤特性、氟盐环境和液态铅铤中的腐蚀、包壳管的制备、MAX相与核燃料界面反应特性等。西屋公司报告中指出T13A1C和Ti3SiC2三层陶瓷由于易加

4、工、高韧性，均有可能作为燃料包壳材料，而且以上两种材料的导热性同其他包壳（链合金、SiC基包壳、304不锈钢）相比较大。西屋公司的报告认为，对于升高温度下的安全裕量，T13A1C表现较好,仅次于SiC。法国、意大利、澳大利亚等也相继发表了一系列MAX相材料的离子辐照损伤行为研究成果，显示出该类材料具有优越的耐辐照损伤特性和高温自修复能力。但是，T13A1C材料没有相关工程应用经验，而且有较大的中子吸收截面（与不锈钢相近）。2.2技术挑战使用错合金MAX相涂层包壳必须考虑和解决的潜在技术问题冇：1）正常运行条件下，不会发生碎裂脱落;2)正常运

5、行条件下，涂层裂纹不会影响错包壳；3)MAX相涂层抵抗事故的能力。3Cr涂层和Si涂层3.1发展现状Si涂层和Cr涂层均为单质涂层，同MAX相涂层相比，原材料制备工艺相对简单，涂层沉积可釆用多种工艺，如物理气相沉积、化学气相沉积、磁控溅射、离子喷涂、激光涂覆等。若采用Cr涂层，由于Cr与基体错合金同为金属材料，热膨胀行为较为接近，理论上有着较好的抗热冲击性能。目前法国和韩国都开展了链合金Cr涂层包壳的研究工作,在Cr涂层技术上走在世界前列，韩国额外开展了钻合金涂覆Si涂层的研究。法国对错合金包壳Cr涂层进行研究，用物理气相沉积方法在Zr-4

6、基板上制备Cr涂层，涂层厚度最大为20Um,先后制备出第一代和第二代Cr涂层。第一代Cr涂层有很多微裂纹，而第二代Cr涂层得到致密的微观组织，且没有微裂纹。目前Cr涂层离子辐照试验正在进行之中，计划入Halden堆辐照［2］。错合金Cr涂层样品在L0CA下，高温蒸汽氧化速率减慢，力学性能保持较好。需要注意的是，如果涂层有缺陷，缺陷下会产生局部二氧化钻，这说明Cr涂层不能有缺陷，因为缺陷会丧失一定的防护作用。韩国韩国原子能研究所通过电弧离子镀、等离子溅射和激光涂覆技术，制备出钳合金表面有Si涂层和Cr涂层的燃料包壳［3,4,5］。韩国原子能研

7、究所通过实验分析得出，采用激光束扫描制备的Si和Cr膜均与鉛合金结合紧密。通过腐蚀试验，Si和Cr的腐蚀增重远小于钻合金,说明抗腐蚀能力均优于错合金。其中Si氧化后，可以形成致密的SiO2具有非常好的保护能力，抗氧化腐蚀能力很强。显微分析表明，氧化腐蚀试验后Si和Cr涂层样品均没有裂纹等严重缺陷，涂层质量良好。2.2技术挑战使用Cr涂层或Si涂层包壳必须考虑和解决的潜在技术问题有：1）正常运行条件下，保证涂层完整性，不易发生裂纹；2）正常运行条件下，能够经受包壳和格架间磨蚀；3）涂层抵抗事故的能力。4结论和建议虽然鉛合金涂层技术方向较多，但

8、冃前大都处于前期科研阶段，缺乏足够试验数据证明其性能的稳定性，并存在一些技术挑战，如：①缺乏错合金涂层样品的辐照数据，错合金涂层的辐照稳定性未知；②链合金和涂层的热膨胀系数需要匹