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1、第26卷第4期煤炭转化Vol.26No.42003年10月COALCONVERSIONOct.2003*煤焦水蒸气气化特性及动力学研究1)2)3)4)杨小风周静龚欣于遵宏摘要运用等温热重法,对三种不同的煤焦,在反应温度900℃～1200℃之间进行水蒸气气化实验.分别考察了常压下反应温度、水蒸气分压和煤种对反应的影响;并且对不同煤焦的反应进行动力学计算,求取动力学参数.研究发现,煤焦水蒸气的反应与煤焦-CO2的反应相比速率要快得多,并且随反应温度升高,反应速率急剧增大.关键词煤焦气化,水蒸气,动力学,热天平中图分
2、类号TQ541率法来求解动力学参数.0引言1实验部分能源的清洁利用,对改变全球环境的现状和实1.1制焦及煤质分析现可持续发展,具有极为重要的意义.煤是我国以及世界上许多国家最主要的能源,为达到其清洁利用,选用三种不同变质程度的煤种:神府煤、榆林煤目前主要利用煤的清洁燃烧和煤的气化等方法,可和淄博煤.其煤质分析见表1.研究对象为煤焦,制大大降低大气SOx和NOx污染的排放,以减少对环焦条件:高纯氮气气氛中,以20℃/min的升温速率境的污染.煤的气化技术是以煤为原料,以空气、氧将煤从室温升至900℃,在此温度下保
3、温30min即气、水蒸气和CO2等为气化介质,通过不完全燃烧制得煤焦,随即进行气化实验.过程,将煤中的碳转化成有效气体成分CO,H2和1.2实验方法CH4.其中以氮气和水蒸气为气化介质的水煤浆气化技术已经在国内外的工业中得到较为广泛应用,实验装置采用上海天平厂生产的WRT-3P型研究其反应动力学对水煤浆气化装置的设计改进以热天平,计算机自动采样绘出失重曲线.实验样品为及工艺参数的优化具有重要意义.本研究在保持恒粒度<0.074mm的神府、榆林和淄博三种煤,样品温条件下煤焦和水蒸气的气化反应特性,即通过热量为17
4、mg～20mg,置于铂金坩埚中.实验前先将天平测定煤焦质量随时间和温度的变化.根据计算天平接通电源,仪器预热并以高纯氮气(流量为70机自动记录的数据,利用反应速率方程和比气化速mL/min)置换天平室及加热炉中的空气,保证实验表1煤质分析结果Table1AnalysisofcoalcharsampleProximateanalysis/%,dUltimateanalysis/%,dSampleAVFCCHNStOShenfucoal7.3034.3358.2774.374.410.960.4312.53Yuli
5、ncoal9.4834.0056.5273.304.621.130.4111.06Zibocoal17.8130.0952.1069.304.171.390.576.76Shenfuchar14.651.5583.8083.440.760.730.350.77Yulinchar17.043.4379.5380.151.440.700.210.46Zibochar16.182.4381.3980.951.081.190.320.28*国家重点基础研究发展规划项目(G1999022103)和高等学校骨干教师资助计划
6、项目.1)硕士生;2)博士生;3)教授;4)教授、博士生导师,华东理工大学洁净煤技术研究所,200237上海收稿日期:2003-07-06;修回日期:2003-08-15第4期杨小风等煤焦水蒸气气化特性及动力学研究47在惰性环境下进行.气体置换完全后继续通N2作2.1.1温度对反应的影响为保护气,放入样品,准确称量后开始加热至900℃由热重仪得出的TG图,以及得到的相关原始制焦.去离子水由北京卫星制造厂生产的SZB-2数据(重量-温度-时间),利用(1)式计算煤焦-水蒸型双柱塞微量计量泵精确计量打出,用量为15
7、g/h气气化碳转化率X,绘出转化率和时间关系图,见图(即389mL/min,水蒸气分压为0.053MPa),以及1.25g/h(即708mL/min,水蒸气分压为0.066ΔWX=(1)MPa),每次实验前对流量进行校正,经过加热装置W0(1-Vd-Ad)后完全气化,以高纯N2为载气(流量为300mL/ΔW=W0-Wtmin)可稳定送入加热反应炉.制焦完成,当加热反式中:ΔW——气化反应过程中失去的重量;应炉快速升温到指定温度时,接入水蒸气进行反应,W0——初始反应时煤焦质量;Wt——任意时刻t的并保持温度恒定
8、.反应温度分别为910℃,990℃,煤焦重量;Vd——煤焦中挥发分含量,%;Ad——煤1080℃和1170℃.实验完成,继续通高纯氮气,冷焦中灰分含量,%.却后将坩埚取出,观察样品形态.将固定碳转化率对相应的反应时间求一阶导2结果与讨论dx数,得到气化反应速率,反应速率对时间作图得dt2.1热重分析实验结果到图1.图1三种煤焦在不同反应温度下碳转化率和气化反应速率及时间的关系Fig.1
