多层床煤热解提高油气品质的机理研究.pdf

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1、第37卷第1期煤炭转化Vo1．37N0．12014年1月C0ALCoNVERSIONJan．2O14多层床煤热解提高油气品质的机理研究*曾令鹏”谢放华韩江则。周琦。高士秋许光文摘要利用两段固定床对三层床煤依次经过450℃低温、650℃中温和900℃高温的分级热解过程进行模拟实验，研究了上两段中低温和下两段中高温热解相邻两段之间的相互作用，揭示了多层床煤热解提高油气品质的机理．通过中低温热解的相互作用，焦油中轻质组分(沸点低于360℃的馏分)含量增加，热解气中CH含量增加，H含量减小，说明中低温热解主要通过半焦对热解产物的原位催化提

2、质作用而提高焦油品质．通过中高温热解的相互作用，焦油收率和焦油中轻质组分含量增加，CH和Co含量升高，H含量下降，表示中高温热解的主要作用是在富含H气氛下热解提高焦油收率和品质．实验结果表明，多层床煤热解主要通过半焦的原位催化提质和富H气氛的协同作用而提高热解油气品质．关键词两段固定床，多层床，煤热解，油气品质中图分类号TQ530．2，TQ051．14通过逐级升温热解来提高热解油气的品质．在实验0引言室建立了一套三层流化床热解实验装置并开展了煤热解实验，获得了较高品质的油气，但对其提高油气煤热解是一种从煤中直接获取低碳燃料及高值品

3、质的机理尚不十分清楚．本文利用两段固定床反化学品的温和转化过程．现有的热解技术存在焦油应器，对该三层床煤热解装置相邻两段热解层之间收率低且焦油中重质沥青质组分高的缺点，给装置的相互作用情况进行了模拟研究，通过比较分析油的运行及油品的深加工带来问题．因此急需开发先气产品及产生的半焦性质，初步探索了多层床煤热进的热解技术来提高煤热解产生的油气品质．_1加解提高热解油气品质的机理．氢热解¨2]和催化热解r5。是实现煤热解提高油气品1实验部分质的两个主要途径，目前已有学者对相关机理进行了探讨．Xuetal_8]研究了氢气气氛下煤的热解，结

4、1．1实验原料果表明，大量H的存在，增加了煤焦的反应性，有实验用煤为河南义马次烟煤，粒径为0．5mm～利于高活性的碳与H进一步反应生成CH气体．1mm，实验前将煤样放人烘箱内在llO℃下干燥Peteretal[g]研究指出，煤在氢气气氛中热解时，由2h．其元素与工业分析见表1．于氢的参与，抑制了自由基的缩聚，有利于甲烷等小表1义马次烟煤的工业分析与元素分析分子化合物的生成．Zengetal_1。’n研究了半焦对Table1ProximateandultimateanalysisofYima煤热解产物的催化裂解作用，发现煤半焦中的孑

5、L道subbituminouscoal可以延长焦油在半焦层中的停留时间，促进其与半焦活性位点的结合能力，使焦油进一步催化裂解．Zouetall1研究发现，CoC1。催化剂可通过对热解4．4433．7557．244．5782．924．660．221．261O．9431．9焦油进行催化加氢促进煤焦油裂解自由基的稳定，1．2实验装置和方法从而提高煤热解焦油收率和品质．中国科学院过程工程研究所提出了多层流化床煤热解技术口3_，将煤三层流化床煤热解过程见第56页图1，图1中C1*国家重点基础研究发展计划(973计划)项目(2011CB201

6、304)、国家国际科技合作专项项目(2013DFG60060)和国家自然科学基金委员会与神华集团有限公司联合资助项目(51174283)．1)硕士生，湘潭大学化工学院，中国科学院过程工程研究所；2)副教授，湘潭大学化工学院，411105湖南湘潭；3)博士生；4)博士、研究员、博士生导师(通讯作者)，中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室，100190北京收稿日期：2013-03—18；修回日期：2013．05．02第1期曾令鹏等多层床煤热解提高油气品质的机理研究57氮气流量调至100mL／min，大约30S后，打开气体

7、收集cH4，CO，CO，I-l,，，GH6和G等气体，将载系统，开始计时，30min后反应结束．热解气体产物首气N2扣除后得到气体收率和体积分数；采用Agilent先经过冷凝系统深冷，再进入三个装有200mL丙酮的公司生产的7890A模拟蒸馏专用气相色谱仪对焦油样气体洗气瓶中吸收焦油，除去焦油的热解气通过干燥品进行模拟蒸馏分析，焦油馏分按照沸程划分为轻油硅胶管脱水，用排水法收集．反应结束后，用丙酮把反(<170℃)、酚油(170℃～210℃)、萘油(210℃～230℃)、洗油(230℃～3O0℃)、蒽油(300℃～360℃)N2N

8、2和沥青(>360℃)六大类．焦油的质量收率以煤样的干50~C燥基为基准计算．~002结果与讨论2．1模拟三层床内上两段煤低温和中温热解IIV0la【i1Volatile模拟三层床内上两段的热解(C1／coa1．650℃／b450℃)的相互作用是将