核桃壳热解特性及几种动力学模型结果比较

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1、第32卷第11期太阳能学报Vol．32，No．112011年11月ACTAENERGIAESOLARISSINICANov．，2011文章编号:0254-0096(2011)11-1677-06核桃壳热解特性及几种动力学模型结果比较11221郑志锋，黄元波，蒋剑春，戴伟娣，杨晓琴(1．西南林业大学西南山地森林资源保育与利用省部共建教育部重点实验室，昆明650224;2．中国林业科学研究院林产化学工业研究所;生物质化学利用国家工程实验室;国家林业局林产化学工程重点开放性实验室，南京210042)摘要:利用热重分析在不同升温速率和氮气气氛下对核桃壳的热失重行为进行研究。根据热

2、重实验数据，采用4种热分析动力学方法(Coats-Redfern法、Doyle法、Ozawa法和DAEM模型)，计算核桃壳热解反应活化能E、反应级数n及频率因子A，并进行比较。结果表明:采用不同的动力学分析处理方法，得出的热解动力学参数不同。利用Coats-Redfern法，核桃壳在热解主要阶段(失重10%～95%)可由一段一级反应过程描述，升温速率20K/min时活化能为55．37kJ/mol。Doyle法和DAEM模型得到的结果较为接近，Ozawa法求得的活化能值最高。核桃壳热解包含分子键能断裂的一系列复杂、连续反应过程，并获得核桃壳的热解反应活化能随失重率的变化曲线

3、。关键词:核桃壳;热解;热重分析;动力学中图分类号:TK6．1文献标识码:Amethod)计算了动力学参数。至今未见采用多种模0引言型方法对核桃壳的热解过程进行分析的报道。本文我国壳类生物质资源十分丰富，仅核桃产量目采用Coats-Redfern法、Doyle法、Ozawa法和DAEM［1］前就居世界首位(达50万t)，按出壳率50%计每模型等4种方法，对核桃壳的热失重行为进行动力年有25万t的核桃壳生物质。但目前取仁后的核学分析，获得热解过程的反应活化能及其分布，可深桃壳大都被丢弃或当作农户燃料，利用价值低且污入了解热解反应过程和机理，为壳类生物质能的开染环境。将核桃壳

4、作为生物质能原料，不仅可提高发与利用提供又一途径，为优化壳类生物质热解工其利用价值，还能减缓能源压力。目前，热解是核桃艺设计和运行提供理论依据。壳能源化利用的主要途径，通过热解可获得气［2～4］、炭材料［3～7］、液体［6，8］1实验体等产品。热重分析(TG)是研究物质受热分解过程和分1．1原料［9～17］解动力学的重要手段，动力学模型处理方法不实验用漾濞泡核桃(JuglansSigillataDode)的核［18］［17］同，得到的结果也不同。YuanHR等对核桃桃壳，采自云南省漾濞县，粉碎，烘干备用。核桃壳壳的热重研究表明，采用二步连续反应模型可描述原料分析如表1。其

5、热解过程，并采用模式搜索方法(thepatternsearch表1核桃壳原料分析Table1Analysesofwalnutshell化学组成分析/%工业分析/%元素分析/%*［O］/［C］［H］/［C］纤维素半纤维素木质素灰份热水抽提物MadAadVadFCad［C］［H］［N］［S］［O］22．0619．9053．811．4611．042．251．4682．2314．0649．506．850．520．1343．001．660．66注:*差值法计算。收稿日期:2009-12-04基金项目:国家自然科学基金(30800867);国家科技支撑计划(2006BAD19B06)

6、;教育部科学技术研究重点项目(209117);中国博士后科学基金(20080430465);云南省社会发展科技计划(2007C068M);云南省教育厅科学研究基金重点项目(09Z0065)通讯作者:蒋剑春(1955—)，男，研究员、博士生导师，主要从事生物质能源和炭材料方面的研究。bio-energy@163．com1678太阳能学报32卷1．2仪器及条件素、半纤维素及部分木质素发生热解，失重率达约德国NETZSCH公司的STA409PC热重分析55%;第二个阶段是残余物热解阶段，为650～仪。取8～10mg核桃壳粉放入Al2O3坩埚中，置于900K，主要是木质素热解，失

7、重率高达32%，这主要试样支架上，在氮气流量为20mL/min条件下，分别是因为核桃壳富含木质素，与其他木质素含量较低［9～11］以5、10、20、30及50K/min升温速率由298K升至的生物质原料的热解存在区别。1000K。2．2热解动力学参数的确定初始质量为m0的样品在程序升温下发生分解2结果和分析反应，在某一时间t时质量变为m，则其分解速率2．1核桃壳热解特性分析为:图1、图2为核桃壳在不同升温速率下的热失dα=kf(α)(1)dt重及热失重速率曲线。由图1、图2可知，随着升温m0－m速率的提高，核桃壳热解速率越快，