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1、326中国科学E辑技术科学2006,36(3):326~340烟气同时脱硫脱氮的高活性吸收剂的表征及*脱除机理研究赵毅孙小军许佩瑶马双忱汪黎东刘凤(华北电力大学环境科学与工程学院,保定071003)摘要以飞灰、工业用石灰、少量锰盐添加剂为原料制备了具有同时脱硫脱氮性能的“富氧型”高活性吸收剂,在烟气循环流化床(CFB)上对“富氧型”吸收剂的脱硫脱氮性能进行了试验,试验结果表明,“富氧型”吸收剂能够实现高达94.5%的脱硫效率和64.2%的脱氮效率.利用扫描电子显微镜和X射线能谱仪对飞灰、工业用石灰、普通高活性吸收剂、“富氧型”高活性吸收剂和反应后的“富氧型”高活性吸收剂进行了表面微区分
2、析,结果表明,普通高活性吸收剂和“富氧型”高活性吸收剂颗粒表面可以观察到白色薄层状物质;钙元素在二者表面的平均含量高于吸收剂主体的钙含量;反应后的“富氧型”高活性吸收剂颗粒表面具有多孔特性;氧化性添加剂主体元素锰在“富氧型”高活性吸收剂表面分布均匀;脱硫脱氮反应后的吸收剂中出现了硫元素的峰.化学分析方法对吸收剂的脱硫脱氮产物进行的成分分析表明,反应后的吸收剂中除了硫物种外还有大量氮物种.由X射线能谱分析和化学分析结果表明,CFB内的主要脱除过程为化学吸收,脱硫产物主要为硫酸盐;NO首先被快速氧化为NO2,进而发生化学吸收反应,脱氮产物主要为亚硝酸盐.关键词高活性吸收剂飞灰同时脱硫脱氮微
3、观特性扫描电子显微镜X射线能谱用飞灰和碱性物质混合浆液脱除工业废气中SO2的研究报道出现在20世纪[1]70年代,当时称之为湿法洗涤工艺.此后不断有利用飞灰制备脱硫活性吸收剂[2~4]的文献报道,主要有以下4类:(ⅰ)水/飞灰混合浆液脱硫剂,主要利用飞灰自身的脱硫特性,该类脱硫剂的脱硫效率不高;(ⅱ)飞灰与石灰/消石灰水合消化收稿日期:2005-04-29;接受日期:2005-08-22*华北电力大学重大预研基金资助项目SCIENCEINCHINASer.ETechnologicalSciences第3期赵毅等:烟气同时脱硫脱氮的高活性吸收剂的表征及脱除机理研究327[5~17]制备的
4、脱硫吸收剂,关于此类吸收剂的制备条件(如消化温度、时间、压力、[6~9,11,15]飞灰/氢氧化钙重量比、水/固体重量比等)已有很多研究;(ⅲ)普通高活性吸收剂,既在飞灰/石灰吸收剂中加入添加剂提高脱硫活性,研究最多的是在其[18~24][19]中加入CaSO4,也有研究人员尝试过CaCl2等其他一些盐类.遗憾的是,上述研究所制备的吸收剂仅有脱硫功能,无法实现脱氮.我们在飞灰/石灰吸收剂中加入氧化性添加剂,制备了可同时脱硫脱氮的富氧高活性吸收剂,实现了在管[25~27]道喷射系统和烟气循环流化上的同时脱硫脱氮,已有多篇研究报告,这可归为第(ⅳ)类吸收剂.已有的对前三种吸收剂大量研究结果
5、表明,吸收剂的表面特性对脱硫效果具有重要影响.但有关第(ⅳ)类吸收剂既我们开发的富氧高活性吸收剂的表面特性、CFB内的反应过程则未见报道.本文主要用扫描电子显微镜和X射线能谱仪对飞灰、工业用石灰、普通高活性吸收剂、具有同时脱硫脱氮性能的富氧高活性吸收剂及脱硫脱氮产物进行了表面微区和元素组成分析,论文还利用化学分析手段对脱硫脱氮的产物进行了成分分析,深入研究了在CFB条件下的同时脱硫脱氮机理.1富氧型高活吸收剂的制备[25,26][13,17,28]根据我们以前的实验结果和其他研究结论,本文以飞灰、工业用石灰和氧化性添加剂为原料制备“富氧型”高活性吸收剂.其制备过程为:将飞灰、工业用石灰
6、(3∶1的重量比)、少量锰盐和适量的水放入容器中,在363K的温度下搅拌消化6h后烘干,既制成“富氧型”吸收剂.实验中所用的飞灰来自保定热电厂,其成分见表1;实验中使用的工业用石灰,由蔗糖法测定其有效氧化钙含量为90.77%.表1飞灰成分分析表成分SiO2Al2O3Fe2O3CaOMgO烧失量其他含量/%46.625.211.13.32.410.01.42CFB烟气脱硫脱氮试验在图1所示的烟气循环流化床实验系统上用“富氧型”高活性吸收剂对含有SO2和NO的模拟烟气进行了同时脱硫脱氮的5次平行试验,优化后的试验实验条件列于表2,实验验结果如表3所示.表2烟气循环流化床实验参数烟气反应器入
7、口烟气烟气C/mg·m−3−3SO2,inCNO,in/mg·m钙硫氮比n停留时间/s温度/℃含湿量/%308710322.41.21305www.scichina.com328中国科学E辑技术科学第36卷图1烟气循环流化床同时脱硫脱氮装置图1示空气入口,2示SO2钢瓶,3示NO钢瓶,4示玻璃转子流量计,5示缓冲瓶,6示电加热器,7示流化床反应器,8示水箱,9示高压水泵,10示喷头,11示螺旋给料机,12示旋风除尘器,13示回料腿,14示烟气分
