聚丙烯腈有序介孔碳复合材料吸附铀(VI)的性能研究.pdf

《聚丙烯腈有序介孔碳复合材料吸附铀(VI)的性能研究.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。

1、2015年4月聚丙烯腈／有序介孔碳复合材料吸附铀(VI)的性能研究89聚丙烯腈／有序介孔碳复合材料吸附铀(VI)的性能研究苏晓龙杨倩崔丹妮高豹(东华理工大学化学生物与材料科学学院，江西南昌330013)摘要：本文以CMK一3为主体，将其与丙烯腈单体进行自由基聚合，制备出聚丙烯腈／有序介孑L碳复合材料(PAC／CMK一3)。采用TEM、SEM、N2吸附一脱附曲线对复合材料进行表征。系统研究了溶液pH值、初始浓度、反应时间、温度等因素对铀(VI)吸附性能的影响。结果表明，PAC／CMK一3在pH值为5．0时对铀(VI)的吸附能力最高，吸附平衡时间为25min。相比于CMK

2、一3，复合材料单分子层饱和吸附量由4

3、D．90mg／g增长至220．01mg／g。关键词：聚合物有序介孔碳铀(vI)吸附复合材料铀是环境中最危险的重金属之一，具有重金属毒—IR等测试方法表征复合材料的结构及组成，研究了性和放射性毒性⋯。重金属毒性主要体现在，当铀从CMK一3、PAC／CMK一3对铀(VI)的吸附性能，PAC／外界通过皮肤或者呼吸道进入人体，沉积超过允许范CMK一3重复利用率及不同淋洗剂的脱附特性。围时，会对人体造成伤害；而放射性毒性则是指人体中1实验部分的铀沉积时所造成的内辐射伤害，一般这种内辐射伤1．1聚丙烯酸／有序介孔碳复合材料的制备害是终身的，会

4、导致白血球增加、癌变和其他放射性疾将0．5gCMK一3浸渍于混有丙烯酸、偶氮二异丁病，其危害性远远超过其他重金属-2j。即使摄入微腈、二氯甲烷的溶液中，待二氯甲烷挥发后，以120。C量的铀，也能造成进一步或不可逆的肾损伤，急性情况条件加热聚合24h。所得复合材料用三氯甲烷和乙醇下引发肾衰竭或者死亡J。洗涤数次，抽滤，80C干燥，可得到聚丙烯酸／有序介有序介孔碳(CMK一3)作为一种新型的碳材料在孔碳复合材料(PAC／CMK一3)。生物医学、电化学、能量储存和环境等领域吸引了众多1．2铀(VI)吸附实验关注，但因其表面带有较少的官能团(一OH和一准确称取0．01g上述自

5、制吸附剂(CMK一3或COOH)、亲水性差及对金属离子没有选择性等原因，限PAC／CMK一3)于锥形瓶中，将指定浓度的铀(VI)溶液制其在铀(VI)分离中的应用。为使CMK一3应用在铀转移至锥形瓶中，并用NaOH和HCI溶液调节铀(VI)(VI)分离中，需要对CMK一3进行修饰。目前为止，常溶液至既定pH值，随后用速率为200r／rain振荡器振采用原位功能化、表面接枝、液相浸渍等方法合成介孔荡一定时间后，取出离心，采用偶氮胂III法测定上层碳复合材料。虽然这些复合材料能不同程度的提高对清液，并计算出吸附容量。铀(VI)的吸附量和选择性，但具有一些不足性：(1)将2结

6、果与讨论特性官能团接枝于介孔碳表面，因键的相互作用而导2．1表征致结合不牢，易在吸附／解吸中造成脱落，(2)浸渍会造采用高倍透射电子显微镜观察CMK一3和PAC／成孔结构坍塌或孔道堵塞，造成吸附量降低。CMK一3复合材料，如下图1所示，A图为CMK一3，其本文利用原位聚合法，将丙烯酸聚合在有序介孔表面光滑，孔道排列整齐，为高度有序介孔材料，而B碳的表面上，制备出聚丙烯酸／有序介孔碳(PAC／CMK图为PAC／CMK一3，氧化聚合后仍保留了CMK一3的一3)；利用XRD、SEM、氮气吸附一脱附曲线、TEM、FT有序介孑L结构，但有一小部分孔道坍塌。2015年4月聚丙烯腈

7、／有序介孔碳复合材料吸附铀(VI)的性能研究9l翟j誉pI-置箸宣《圈4溶液初始pH对CMK一3和PAC／CMK一3吸附铀(VI)的影响2．3接触时间对材料吸附铀(VI)的影响(q一为实验得到的平衡时吸附量；ql,c~和q．‘：-1分别为接触时间对CMK一3和PAC／CMK一3吸附铀准一级和准二级吸附动力学拟合得到的平衡时吸附(VI)的影响示于图5，由图可知，CMK一3和PAC／CMK置；K。和K：分别为准一级和准二级动力学模型总吸附一3对铀(vI)的吸附均是随着接触时间增大而增大，速率常数)。由表可知，CMK一3和PAC／CMK一3的准分别在50rain和25rai

8、n后吸附趋于平衡。两种吸附材二级方程的R(均大于0．99)明显优于准一级方程的料都能在短时间内到达吸附平衡，原因在于吸附材料线性相关系数(O．59和0．878)；另外，PAC／CMK一3对中的介孔结构有序、比表面积大，可以提高铀(VI)与材铀(VI)吸附实验实际平衡吸附量q。更接近由准二料表面的活性位点的结合。级动力学方程拟合后得到的理论平衡吸附量。因此，准一级和准二级吸附动力学方程可确定铀准二级动力学方程能更好地描述CMK一3和PAC／(vI)吸附速率，来研究吸附铀(VI)的动力学。分别以CMK一3吸附铀(VI)的行为，即化学作用控制吸附铀In(q