用于费托合成的骨架Co@HZSM-5核壳催化剂.pdf

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1、物理化学学~fE(WuliHuaxueXuebaoJuneActaPhys．一C．．2015，31(6)，1137-11441137[Article】doi：10．3866／PKU．WHXB201503311、^nV．whxb．pku．edu．cn用于费托合成的骨架Co@HZSM-5核壳催化剂许可程义’孙博’裴燕’闰世润乔明华张晓听宗保宁，(。复旦大学化学系，能源材料化学协同创新中心，上海市分子催化和功能材料重点实验室，上海200433；中国石化石油化工科学研究院，催化材料与反应工程国家重点实验室，北京100083)摘要：以骨架

2、Co为内核，通过水热合成在其表面包覆HZSM．5分子筛膜，制备了具有核壳结构的骨架Co@HZSM．5催化剂．采用元素分析、氮物理吸附、粉末X射线衍射、扫描电子显微镜、氨脱附等手段对催化剂的物理化学性质进行了表征．在气相费托合成反应中，骨架Co@HZSM．5核壳催化剂显示了比物理混合的骨架Co．HZSM．5催化剂更好的催化裂解作用，故C一C汽油段产物选择性高．通过改变水热时间，对分子筛膜厚进行了调节。发现适当的分子筛膜厚在保证催化剂具有较高活性的前提下，使长链费托合成产物完全裂解，高选择性地得到汽油段产物．提高反应温度有利于费托合

3、成反应的进行以及分子筛上裂解效率的提高，但产物分布向短链烃方向移动．在水热4天制备的骨架Co@HZSM-5核壳催化剂上及反应温度为250。C时，得到了最佳反应结果，汽油段产物选择性达79％，说明费托合成活性中心与催化裂解酸中心之间形成了良好的协同作用．关键词：骨架Co；HZSM．5：分子筛；核壳结构：费托合成中图分类号：0643Fischer-TropschSynthesisoverSkeletalCo@HZSM·5Core-ShellCatalystsXuKe’CHENGYi’SUNBo’PEIYan’、NShi．Run’Ql

4、AOMing．Hua1_ZHANGXiao．XinZONGBao．Ning’fCollaborativeInnovationCenterforEnergyMateriaIs,ShanghaiKeyLaboratoryofMolecularCatalysisandInnovativeMaterials。DepartmentofChemistry,FudanUniversity,Shanghai200433，PR．China；StateKeyLabora~ryofCatatytieMaterialsandReactionEngine

5、ering,ResearchInstituteofPetroleumProcessing,ChinaPetrole—um＆ChemicalCorporation，Beijing100083，PR．China)Abstract：WeusedskeletaICoasthecoretoprepareaskeletaICo@HZSM-5core-shellcatalystbygrowinganHZSM．5membraneonskeletalCov／ahydrothermalsynthesis．Thephysicochemicalprop

6、ertiesofthecatalystweredeterminedusingelementalanalysis，Nzphysisorption，X-raypowderdifraction(XRD)，scanningelectronmicroscopy(SEM)，andNH3desorption．1ngas—phaseFischer-Tropschsynthesis(FTS)，theskeletalCo@HZSM一5core—shelIcatalystwasmoreeficientthanaphysicallymixedskele

7、talCo-HZSM．5catalystincrackinglong—chainhydrocarbons，givinghigherselectivityforC5-Cllgasolineproducts．ThethicknessofthezeoliteshellontheskeletaICo@HZSM一5core．shelIcatalystwaseasilytunedbyadjustingthehydrothermaItime．AtasuitablezeoliteshelIthickness．thelong-chainhydro

8、carbonswerecrackedcompletely,withhighFTSactivity,leadingtohighselectivityforthegasolinefraction．Increasingthereactiontemperatureres