氮官能团对脱汞性能的促进作用.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao1512ActaP．-Chim．Sin．2015，31(3)，512-518March[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201412251www．whxb．pku．edu．cn硝酸改性活性炭上氧，氮官能团对脱汞性能的促进作用佟莉徐文青’亓昊周璇’刘瑞辉’朱廷钰’。f，中国科学院过程工程研究所，湿法冶金清洁生产技术国家工程实验室，北京市过程污染控制技术研究中心，北京100190；。中国科学院大学，北京100049)摘要：采用硝酸氧化手段对活性炭进行了表面处理，并在固定床

2、反应器上测试了其脱除单质汞的性能．研究表明，在模拟烟气中硝酸改性活性炭能有效脱除单质汞．采用元素分析、Brunauer-Emmett-Teller(BET)I；I~表面积、扫描电子显微镜(SEM)、拉曼(Raman)光谱、Boehm滴定、程序升温脱附(TPD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段研究了活性炭表面官能团对其脱汞性能的影响．结果表明：硝酸氧化处理能同时增加活性炭表面含氧官能团和含氮官能团的含量．与改性活性炭的物理性质相比，其化学性质对脱汞性能的影响更大，单质汞主要被改性活性炭氧化为HgO而去除．在脱汞反应中，羰基、酯基和酸酐等

3、含氧官能团可能是活性吸附位点，反应后这些官能团被还原为羟基或者醚基：而吡咯等含氮官能团可能是活性催化位点．此外，基于上述表征结果提出了硝酸改性活性炭表面官能团的脱汞机制．关键词：单质汞：活性炭：硝酸：氧官能团：氮官能团中图分类号：0647EnhancedEfectofO／NGroupsontheHg。RemovalEficiencyovertheHNO3-ModifiedActivatedCarbonTONGLi’。XUWen-Qing’QIHao’'ZHOUXuan’LIURui—Hui’ZHUTing—Yu’，(BeijingEng

4、ineeringResearchCenterofProcessPollutionControl,NationalEngineeringLaboratoryfo，HydrometallurgicalCleanerProductionTechnology,InstituteofProcessEngineering,ChineseAcademyofSciences，Beo'ing100190,PR．China；UniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049,PR．China)Abstrac

5、t：HNO3-modifiedactivatedcarbon(AC)waspreparedtodetermineitsmercuryremovalabilityonafixed．bedreactor．Inthisstudy．theHNO3-modifiedACwasfoundtobeeffectiveformercuryremovalinsimulatedfluegas．Theoriginalsample，theHNO3-modifiedsampleandtheproductionsamplewerecharacterizedbyele

6、mentaIanalysis，Brunauer-Emmett一1_eIler(BEIT)specificsurfaceareameasurements，scanningelectronmicroscopy(SEM)，Ramanspectra，Boehmtitrations，temperatureprogrammeddesorption(TPD)technique，andX—rayphotoelectronspectroscopyfXPS)．TheresultsshowthatHNO3treatmentincreasestheconten

7、tofoxygenandnitrogenontheAC．ComparedwiththephysicalcharacteristicsofHNo3一modifiedAC，theefectsOfitschemicaIcharacteristicsonmercuryremovalaremoresignificant．TheHg。iSmainlyoxidizedtoHgObytheHNO3-modifiedAC．Theoxygenfunctionalgroups，possiblycarbonyls，estersoranhydridesweref

8、oundtobetheadsorptiOiqsitesformercuryremoval，andthesegroupswerereducedtohydroxylgroupsorethergroups．The