固相法合成铜铝尖晶石催化甲醇重整反应.pdf

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1、第41卷第8期燃料化学学报Vo1．41NO．82013年8月JournalofFuelChemistryandTechnologyAug．2013文章编号：0253-2409(2013)08-0998-05固相法合成铜铝尖晶石催化甲醇重整反应郗宏娟，李光俊，庆绍军，侯晓宁，赵金珍，刘雅杰，高志贤(1．中国科学院山西煤炭化学研究所，山西太原030001；2．中国科学院大学北京1ooo49)摘要：以氢氧化铜和拟薄水铝石为原料(Cu／A1物质的量比为1／2)，采用固相法经过不同温度焙烧后获得了一系列Cu—A1氧化物催化剂

2、。当焙烧温度由500of提高到900℃时，催化剂的主要铜物种由CuO渐变为CuA1：O，比表面积由75．0m／g降低至16．6m2／g。在甲醇重整反应过程中，以CuA1O为主要成分且具有较高比表面积的催化剂表现了优异的催化性能。另外，以CuA1：O为主要成分的催化剂不经过预还原处理时，在反应过程中同时存在活性铜的释放和烧结，其催化活性呈现先增加后降低的趋势。在本研究催化剂制备条件下，优选800℃焙烧的催化剂，其催化性能优于商业cu—zn—Al催化剂，且具有可再生性。当催化剂不经过预还原处理时，在水醇物质的量比为1、

3、240℃、1．0l×10Pa、质量空速为1．75h的条件下，甲醇起始转化率为55．2％；反应进行288．3h时，甲醇转化率升高至79．3％；反应继续运行至1000．5h时，甲醇转化率降低至63．9％。关键词：CuA1O；固相法；甲醇重整；缓释铜中图分类号：0643．322文献标识码：ACu-A1spinelcatalystpreparedbysolidphasemethodformethanolsteamreformingXIHong-juan，LIGuang-jun，QINGShao-jun，HOUXiao．ni

4、ng，ZHAOJin．zhen，LIUYa-jie，GAOZhi—xian(1．InstituteofCoalChemistry，ChineseAcademyofSciences，Taiyuan030001，China；2．UniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049，China)Abstract：Aseriesofcatalystswerepreparedbycalcinationofcopper(Ⅱ)hydroxideandpseudoboehmitewi

5、thaCu／Almolarratioof1／2．Whenthecalcinationtemperaturewasraisedfrom500oCto900oC．themaincomponentofthecatalystsvariedfromCuOtoCuA1，O，andthecatalystsurfaceareadeclinedfrom75．0t0l6．6m／g．Thecatalysts。withCuA1，Oasmaincomponentandhighsurfacearea，showedexcellentcataly

6、ticperformanceinmethanolsteamreformingreaction(MSR)．Inaddition，thecatalyst，withCuA1々O4asmaincomponent，hadthecopperreleasingaswellassintering，hencethecatalyticactivityincreasedfirstandthendecreased．Thepreferredcatalystwascalcinedat800℃andhadbettercatalyticperfo

7、rmancethancommercialCu—Zn．A1．Meanwhile．thiscatalystcanberegeneratedafterMSR．Ⅵenthecatalystwasnotpre-reduced．themethanolconversionwas55．2％atthebeginning．andthenincreasedto79．3％at288．3h。anddecreasedto63．9％at1000．5h．whenreactionconditionswerethemolarratioofalcoho

8、ltowater1，240oC1．0×10。Pa，，WHSVof1．75h～．Keywords：CuAI2O4；solidphasemethod；methanolsteamreforming；copperrelease质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有发电效率剂有商业Cu—Zn．A1、铜基尖晶石、Cu／ZrO2、Cu／高、环境友好、室温启动、比功率和比能量