单壁碳纳米管上毒性苯气体净化的分子模拟.pdf

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1、物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao12000Acta．一Chim．Sin．2014，30(11)，2000-2008November[Article1doi：lO．3866／PKU．WHXB201408291www．whxb．pku．edu．cn单壁碳纳米管上毒性苯气体净化的分子模拟彭璇(北京化工大学信息科学与技术学院，北京100029)摘要：采用巨正则系综蒙特卡罗(GCMC)方法研究了空气中微量苯组分在单臂碳纳米管(SWNTs)Z_的吸附净化．模拟表明，具有较大孔径的(20。20)纳米管比较适合吸附纯苯蒸汽，而对于移除空气中的毒性苯物质，苯的吸附选择性分

2、别在(12，12)纳米管及4．0MPa时和(18，18)纳米管及0．1MPa时出现最小值和最大值．为了解释这一异常行为，我们进一步分析了N．O．C。H。混合物的局部密度分布、吸附分子构型和概率密度分布，发现(18，18)纳米管内外完全被苯分子占据，而对于(12，12)纳米管，由于存在更强的吸附质一吸附剂相互作用，空气分子更倾向于吸附在管与管之问的间隙．此外，吸附分子的空间有序参数表明大多数苯分子采取“平躺”在纳米管表面的定位，而线性的N和O分子则多数平行于孔轴方向．最后研究了温度和苯分子主体相浓度对分离效果的影响．我们发现较大孔中的选择性随着温度的增加LLd,~L下降更

3、加明显．与此对比，主体相苯浓度对4,7L中的选择性起到更加重要的作用．关键词：巨止则系综蒙特卡罗：吸附：分离：苯；空气：碳纳米管中图分类号：0647MolecularSimulationsofthePurificationofToxicBenzeneGasonSingle-WalledCarbonNanotubesPENGXuan(CollegeoflnformationScienceandTechnology,Beo'ingUniversityofChemicalTechnology,Beijing100029，PR．China)Abstract：Grandcanon

4、icaIensembleMonteCarlofGCMC)simulationswereperformedtoinvestigatethepurificationofbenzenefr0mairbysingle．walledcarbonnanotubesfSWNTs)．Itwasfoundthat(20，20)SWNTwithalargediameteriSsuitabletoadsorbpurebenzene．Fortheremovalofbenzeneinair,theminimumandmaximumselectivitieswereobse~edforthe(12

5、，12)SWNTat4．0MPaandthe(18，18)SWNTat0．1MPa，respe~ively．ToobtaindeepinsightintotheunusuaIbehavior,weanalyzedthelocaIdensityprofiles，snapshots，andprobabilityprofilesofN2．O2-C6H6mixtures．Theresultsshowedthatthe(18，18)SWNTwasentirelyoccupiedbybenzenemolecules，while，forthe(12，121SWNN2andO2were

6、pronetoappearintheintersticesbetweentubes．insteadofjnsidetubes．becauseofstrongeradsOrbate—adsOrbentinteractions．Additionally,wecalculatedtheorientationOrderparametersoftheadsorbates．TheresultssuggestedthatbenzenemoleculespreferlyingnearlyflatontheporeSUrface。whileN2andO2moleculesorientpa

7、ralleltotheporeaxis．Finally，theefectsoftemperatureandconcentrationontheselectivityofbenzenewereinvestigated．Wefoundthatwithincreasingtemperaturetheselectivityinlargeporesdecreasedmoreevidentlythanthatinsmailpores．Bycontrast．thecOncentratiOnplaysamoreImpo~antroleinafecting