MWCNTs催化剂的结构特征与低温SCR活性.pdf

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1、物理化学学~(WuliHuaxueXuebaoOctoberActaP．一Chim．Sin．2014，30(10)，1895—1902l895【Article]doi：10，3866／PKU．WHXB201407162www．whxb．pku．edu．cDZr改性MnO√MWCNTs催化剂的结构特征与低温SCR活性杨超’刘小青’黄碧纯，吴友明。(华南理工大学环境与能源学院，广州510006；华南理工大学工业聚集区污染控制与生态修复教育部重点实验室，广州510006；广州I市环境保护科学研究院，广州I510620

2、)摘要：以ZrO(NO。)·2HO为前驱体对多壁碳纳米管(MWCNTs)进行了改性并负载MnO制备了MnO#ZrO#MWCNTs催化剂．考察了Zr对催化剂低温选择性催化还原(SCR)反应活性的影响。并通过多种分析手段对催化剂的结构进行了表征．结果表明Zr的添加对催化剂的低温SCR活性具有显著的促进作用，当Zr负载量为30％时，催化剂活性最佳．X射线衍射(XRD)、拉曼(Raman)光谱、透射电镜(TEM)、N吸附一脱附的表征结果分析表明，适量的Zr改性促进了MnO在载体表面的分散。增强金属氧化物与MWCNTs之

3、间的作用，也能增加催化剂的比表面积、孔容和孔径．X射线光电子能谱(XPS)、H程序升温还原(H：．TPR)~I]NH。程序升温脱附(NH。．TPD)的分析结果则显示，zr能提高催化剂表面化学吸附氧浓度。促进Mn。’转化为Mn“，从而使催化剂表面的活性位点增多，氧化还原能力增强，同时还提高了催化剂表面酸性位点的数量和强度，促进了NH的吸附，是MnOZr0／MWCNTs催化剂低温SCR活性提高的主要原因．关键词：选择性催化还原：氮氧化物：锆：锰氧化物：多壁碳纳米管中图分类号：0643StructuralProper

4、tiesandLow-TemperatureSCRActivityofZirconium·ModifiedMnOJMWCNTsCatalystsYANGChao’LIUXiao—Qing’HUANGBi—Chun’t’WUYou—Ming。(。CollegeofEnvironmentandEnergy,SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou510006,PR．China；2KeyLaboratoryoftheMinistryofEducationforPolluti

5、onControlandEcosystemRestorationinIndustryClusters，SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou510006,R．China；GuangzhouResearchInstituteofEnvironmentalProtection，Guangzhou510620,PR．China)Abstract：AseriesofZrO2／MWCNTswereprepared，usingZrO(NO3)2·2H2Oasaprecursor

6、,bythesurfacemodificationofmultiwalledcarbonnanotubes(MWCNTs)．ManganeseoxidesweresupportedontheZrO2，MWCNTlstoprepareMnO)(／ZrO2，MWCNTscatalysts．TheefectofzirconiumontheselectivecatalyticreductionfSCR)activityoffhecatalystswasinvestigated．Furthermore，thestruct

7、urelpropertiesofthecatalystswerecomprehensivelycharacterizedbyasuiteofanal~icalmethods．TheresultsshowthattheadditionofzirconiumimprovedtheSCRactivityoftheMnOJMWCNTssignificantlyandthecatalystwith3O％Zrloadingwasfoundtohavethehighestactivity．X．raypowderdiffrac

8、tion(XRD)，Ramanspectroscopy，transmissionelectronmicroscopy(TEM)，andN2adsorption-desorptionresultsrevealedthatthemodificationofzirconiumcouldenhancethedispersionofMnOxonthesupportaswellasenhancet