MCM-48介孔材料相转化合成的形成机制.pdf

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1、第31卷第12期无机化学学报V01-31No．122015年12月CHINESEJOURNALOFINORGANICCHEMISTRY2358—2364MCM．48介孔材料相转化合成的形成机制袁恩辉1，z邢俊玲1逄俊玲1姜淑华蒋金刚，张坤，1(华东师范大学化学与分子工程学院，上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室，上海200062)(南开大学化学学院，先进能源材料化学教育部重点实验室，天津300071)摘要：利用水热合成的方法，使用新型的表面活性剂十六烷基三甲基对苯磺酸盐作为模板剂合成了高质量的MCM一48介孔分子筛，并用X一射

2、线衍射fxRD1、扫描电镜(SEM1、高分辨透射电镜(HRTEM)L2及M吸附．脱附进行了表征合成过程的研究表明该合成体系经历了三相，起始相为具有六方对称性的MCM一41，随着加热时间的延长．生成了具有立方对称性的MCM．48．进一步延长加热时间则生成了层状相MCM．50三相转变发生的核心驱动力来自于表面活性剂有效堆积参数g因子的改变．随着反应时间的延长，由于对甲基苯磺酸根离子(Tos一)的流失。表面活性剂极性头所占的有效面积(ao)明显减小，值变大。另外，XRD、傅立叶变换的红外光谱(FT—IR)Pl及固体魔角自旋核磁共振(29

3、SiMASNMR)的表征结果证明：随着晶化时间的延长，相转变的同时伴随着介孔材料的孑L壁逐渐由原子无序的非晶态向原子有序的晶态结构转变最终形成的原子有序层状介孔分子筛可以作为扩孑L型微孔分子筛合成的有效前驱体关键词：介孔材料；MCM．48；相转化；阳离子表面活性剂；溶胶一凝胶软模板化；层状相；原子有序性中图分类号：0611．4文献标识码：A文章编号：1001—4861(2015)12—2358—07DOI：10．11862／CJIC．2015．310FormationMechanismofHighlyOrderedMCM一48vi

4、aPhaseTransformationYUANEn—Hui'XINGJun-LingPANGJun—LingJIANGShu—HuaJIANGJin-Gang’ZHANGKun'(ShanghaiKeyLaboratoryofGreenChemistryandChemicalProcesses，SchoolofChemistryandMolecularEngineering,EastChinaNormalUniversity,Shanghai200062,China)CKeyLaboratoryofAdvancedEnergyM

5、aterialsChemistryofMinistryEducation,CollegeofChemistry，NankaiUniversity，Tianjin300071，China)Abstract：HighlyorderedmesoporousmolecularsieveMCM一48with／a3dcubicstructurewashydrothermallysynthesizedusingnewsufactantcetyltrimethylamm0niumtosylate(CTATos)astemplateviaphase

6、transformation(PT)．StructuralstudybysmallangleX—raydiffraction(XRD)，scanningelectronmicroscopy(SEM)，high—resolutiontransmissionelectronmicroscopy(HR—TEM)andnitrogenadsorption—desorptionshowsthetime—dependentstructuralchangeinM41SmesoporoussilicafromMCM一41toMCM_48andMC

7、M一50．Thedrivingforceforthistransformationseemstobeanincreaseofthelocaleffectivesurfaetantpackingparameter，whichresultedfromtheleachingofsurfaetantcounteranions(Tos一)intheporewiththeprolongationofthereactiontime．One—dimensionalsolidstate9SiNMRspectra，Xraydiffractionpat

8、terns，andinfraredspectrashowtheprogressionofmolecularorganizationintheself-assembledmesophasesfromstructureswithinitiallyamo