掺杂效应对NaTaO3光催化剂能带及电子结构影响.pdf

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1、学校代码：10126分类号——UDC学号：30807002密级——编号——论文题目掺杂效应对NaTa03光催化剂能带及电子结构影响研究生：池波指导教IJili-王晓晶教授学院：化堂丝王堂院专业：丝堂研究方向：佥壬挞料遮让完成时间：至Q!!生§且原创性声明本人声明：所呈交的学位论文是本人在导师的指导F进行的研究工作及取得的研究成果。除本文已经注明引用的内容外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得凼墓直太堂及其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我+‘同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：芝垫型楚日指导教师签名

2、：王查艺连旦日期：2旦!L支L主旦在学期间研究成果使用承诺书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：内蒙古大学有权将学位论文的全部内容或部分保留并向国家有关机构、部门送交学位论文的复印件和磁盘，允许编入有关数据库进行检索，也可以采用影印、缩印或其他复制手段保存、汇编学位论文。为保护学院和导师的知识产权，作者在学期间取得的研究成果属于内蒙古大学。作者今后使用涉及在学期间主要研究内容或研究成果，须征得内蒙古大学就读期间导师的同意；若用于发表论文，版权单位必须署名为内蒙古大学方可投稿或公开发表。学位论文作者签名：三丝丝日期：塑址亟：[丝指导教师签名：姜盎。＆日期_星窆!!

3、：芏130删2删8删4删7，㈣8舢8¨¨¨¨¨Ⅳ■■_■-脚Y摘要NaTa03作为一种新型的光催化剂，由于其良好的化学稳定性，耐光腐蚀性，无毒等特性近年来得到了国内外学者的广泛研究。但是由于NaTa03禁带宽度大，催化活性低，限制了其进一步地应用。经过广泛深入的研究发现，掺杂是提高其催化活性和可见光响应性的有效方法之一。本文基于密度泛函理论，采用第一性原理模拟方法，研究了非金属元素B，C，N，F，S，金属元素Ca，Sr，Ba，Nb，Cr，La，Ir掺杂NaTa03，分析了掺杂对NaTa03几何结构，电子结构，和光学吸收谱以及催化剂催化活性的影响。1、本文首先简要介绍了在材料科学领域的计

4、算机模拟技术，对其应用、发展进行了叙述。重点描述了第一性原理方法(First-principlesMethod)的基本原理、基本方法、取得的成果等。对其中的密度泛函理论(DensityFunctionalTheoryDFT)、局域密度近似(LocalDensityApproximation，LDA)、广义梯度近似(GeneralizedGradient．Approximation，GGA)等几个重要概念进行了简单说明。2、介绍了在理论模拟中用到的Castep软件包。利用软件包中的建模工具构建了NaTa03超晶胞模型。基于密度泛函理论，采用广义梯度近似方法描述电子的交换．相关作用并对Na

5、Ta03的晶胞进行结构优化，得到了最稳定的结构。随后，计算并得到NaTa03晶胞的几何结构，电子结构和光学吸收谱。3、在优化后得到稳定结构的基础上，对超晶胞进行掺杂。采用广义梯度近似方法描述电子的交换．相关作用并对掺杂后NaTa03的晶胞进行结构优化，计算并得到掺杂NaTa03晶胞的几何结构，电子结构，和光学吸收谱。计算发现，非金属元素B，C，N，F，S，过渡金属元素Nb，Cr，Ir掺杂对NaTa03的几何结构，电子结构和光学吸收谱均有显著地影响。4、结合实验上获得催化反应相关数据，分析了杂质能级位置与形态对NaTa03光吸收以及光催化效果的影响，认为：(1)当杂质能级位于价带顶与02

6、p轨道杂化或位于导带底与Ta5d轨道杂化时，能有效减小NaTa03的禁带宽度，从而使NaTa03的吸收带边向长波长方向移动，形成对可见光的吸收。同时在禁带中间，由于没有杂质能级的存在，因此不会造成淬灭中心，可以有效提高光催化性能。(2)当杂质能级与02s轨道能量相近，对称性匹配时，会在价带以下与02s轨道发生杂化，使得杂质原子与周围的O原子共价键增强，晶胞内应力增大，进而会使得NaTa03晶体颗粒尺寸减小，并在表面形成台阶状结构。这种催化剂结构上的改变，使得催化剂活性显著增加。关键词：NaTa03，掺杂，几何结构，电子结构，光学吸收，催化活性photocatalyticactivity

7、andvisiblelightresponse．Inthiswork，thedopingeffectsofnon-metallicelements(B，C，N，FandS)aswellasmetalelements(Ca，Sr,Ba，La，Nb，CrandIr)onNaTa03geometrystnlcture，electronicstructure，opticalabsorptionspectraandcatalyticactivitywer