高硫煤电化学催化氧化脱硫试验研究.pdf

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1、第1期矿产综合利用N0．12012年2月MultipurposeUtilizationofMineralResourcesFeb．2012高硫煤电化学催化氧化脱硫试验研究张鸿波，，李丽，李悦，王志杰(1．黑龙江科技学院，黑龙江哈尔滨150027；2．山西潞安环保能源开发股份有限公司。山西长治046000)摘要：以山西石坷节煤样为原料，着重考察了酸性无隔膜体系中煤的电化学脱硫规律。讨论了电解电流，电解时间，电解质浓度，煤浆浓度，煤粉粒度以及催化剂种类等主要因素对煤脱硫率的影响，最终确定了电化学脱硫的较佳工艺条件。通过电化学催化氧化脱硫方法，有效缩短了电解

2、反应时间，提高了脱硫效率，达到了有机硫和无机硫同步脱除的目的。试验结果表明煤中无机硫和有机硫都可获得理想的脱除效果，在有催化剂条件下获得无机硫脱除率为90％，有机硫脱除率为37．5％。硫的总脱除率达80％。关键词：高硫煤；脱硫率；电化学；催化氧化中图分类号：TQ536文献标识码：A文章编号：1000~532(2012)01-0032-04随着世界范围内石油、天然气资源日渐枯竭，煤表1山西石坷节煤样的工业分析和硫分布／％炭资源在世界能源结构中的地位日趋突出。高硫煤在燃烧中产生大量的SO对环境造成了巨大的压力，这促进了煤炭脱硫技术的发展l-1j。煤的电化学

3、脱硫是一种温和的燃前脱硫方法，该法既克服了物’(注：S。SS。S分别代表全硫、有机硫、硫酸盐硫、硫铁矿硫；M、AV分别代表水分，灰分和挥发分)。理法只能脱除无机硫、不能脱除有机硫，同时又克服了化学法需在高温、高压、强酸、强碱等苛刻条件下ZA2000元素分析仪、马弗炉等。电解槽由底座和外进行的缺点J。电化学脱硫借助电解槽阳极产生罩两部分组成，以石墨作阳极，不锈钢作阴极，无隔的活性氧等氧化剂或高价离子发生的氧化、还原反膜。应，将煤中的黄铁矿中的硫和煤基质中的有机硫转1．3试验方法化为水溶性的硫化物，以达到同步脱除有机硫和无(1)电解：准确称取煤样置于电解池

4、中，加入电机硫的目的。解质溶液，用恒速充气装置搅拌均匀成水煤浆，接通电源在一定条件下电解完毕后，以去离子水反复l试验研究冲洗电极至中性，过滤、洗涤、烘干、称重。1．1试验样品和试剂(2)煤的脱硫指标的计算试验所用煤样来自山西石坷节高硫煤矿，主要脱硫率％=[(s一Sb)／s)]×100％煤质分析数据见表l。煤样经研磨、筛分制得一200式中：S、S分别为电解前后煤样的含硫量。目粒级的煤粉备用。试验所用试剂均为分析纯，试质量回收率％=M2／M】×100％验用水为蒸馏水。式中：M代表过滤后煤样的质量，M代表原煤1．2主要试验设备样的质量。主要仪器有高精度RXN

5、一3003A直流稳压电2结果与讨论源、鄂式破碎机、振动磨样机、循环水式多用真空泵、收稿日期：2011-05．10基金项目：教育部科学技术研究重点项目资1~(211049)；黑龙江自然科学基金项目(E201058)；黑龙江省普通高等学校青年骨干教师支持计划项目(1155~_；48)；山西潞安集团博士后基金项目(2009026)；山西省青年科技研究基金计~(2010021011)作者简介：张鸿波(1970一)，男，教授，博士、硕士生导师，主要从事洁净煤技术、资源综合利用等研究工作。第1期张鸿波等：高硫煤电化学催化氧化脱硫试验研究。33·2．1电解体系的选择

6、发生反应物质的量越多，故增加电解时间有利于提不同电解质体系脱硫试验结果见表2。高脱硫率。电解时间对脱硫率的影响见图2。表2电解介质对脱硫率的影响1234567表2表明：NaBr介质中脱硫效果最好，质量回一电解时间／h收率也较高，Na1次之，但是质量回收率相对较低，图2电解时间对脱硫率的影响Fe(NO)溶液中脱硫效果最差。因此后续试验都是在NaBr水溶液体系中进行。图2表明随时间的增长，体系的电荷转移量逐2．2电解条件对脱硫率的影响渐增加，脱硫率呈上升趋势。当电解时间增加到3h煤的电解过程受诸多因素的影响，其中包括电后，脱硫率变得较为平稳。其原因是在电解

7、反应初解电流、电解质浓度、电解时间、煤浆浓度、煤粉粒期，煤粒的表面含硫官能团浓度较高，氧化反应较度、电解温度等。温度对脱硫效果的影响不大。因快，脱硫反应主要在表面进行比较容易，脱硫速度较此，在室温条件下试验考察了上述因素的影响。快4】，所以脱硫率随着电解时间的增长而上升。％／酹撂鼙2．2．1电解电流强弱度对的脱硫∞率的影∞响随着电解反应的进一步进行，表面硫逐渐被脱除，脱电解电流对脱硫率的影响结果见图1。硫过程逐步进人深度脱硫阶段，反应物电活性基团的不断消耗，逐渐向煤粒内部进行，传质反应速度较缓慢，并主要依靠化学脱硫和溶液中的间接氧化脱除。综合考虑4h的

8、电解时间比较适宜。2．2．3电解质浓度对脱硫率的影响电解质的浓度对电化学脱硫起着至关重要的作用