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1、聚苯并咪唑论文：溶胶—凝胶法制备磷酸掺杂聚苯并咪唑质子交换膜研究【中文摘要】聚苯并咪唑(PBI)由于其突出的热稳定性,可被用做高温质子交换膜燃料电池的膜电解质材料。纯PBI膜在室温下的电导率仅为10-7S/cm,通过浸泡磷酸使其质子化是一种常用的提高其电导率的方法。通常采用溶液浇注法制备纯PBI膜,但由于PBl分子的刚性结构其难溶解在有机溶剂中,尤其对于聚合度较大的PBI聚合物。PBI聚合物在有机溶剂中的溶解难题给进一步开发PBI类质子交换膜带来困难。为此研究者提出利用三氟乙酸与磷酸混合酸作为溶剂溶解PBI再直接浇注成膜的办
2、法；也有研究者提出通过修饰PBl分子骨架结构,如在分子骨架中引入醚键、六氟双苯丙基、侧链烷基等的办法降低分子刚性,从而改善其在有机溶剂中的溶解性。但这些办法在改善PBI溶解性的同时,往往增加了制膜成本,或以牺牲PBI原有分子骨架结构为代价。本文基于Jana等人有关PBI在浓磷酸中热可逆溶胶凝胶的研究,提出利用PBI-H3PO4的溶胶凝胶化法制备PBI/H3PO4凝胶膜。再通过在低浓度磷酸溶液中的酸调节过程制备不同酸掺杂水平的PBI/H3PO4膜。与采用有机溶剂的溶液浇注法相比,这种方法简便易行,同时也避免了有机溶剂的使用。通
3、过本方法制备的酸掺杂水平5.2的PBI/H3PO4膜,120℃时的电导率、断裂拉伸强度分别为2.4×10-2S/cm与5.1MPa。研究了PBI/H3PO4凝胶膜在低浓度磷酸溶液中的酸调节过程。发现与纯PBI膜的磷酸掺杂过程相比,PBI/H3PO4膜的磷酸去掺杂过程非常迅速。酸调节过程在降低膜磷酸掺杂水平、增加膜断裂拉伸强度的同时,也引起PBI膜的收缩。得到的PBI/H3PO4膜的酸掺杂水平主要受控因素为酸调节过程所用的磷酸浓度,而与酸调节过程温度关系不大。但温度越高,酸调节过程所需时间越短,得到的PBI/H3PO4膜也更致
4、密。通过XRD研究发现磷酸掺杂会增加PBl分子骨架间距离,导致PBI膜的断裂拉伸强度降低。【英文摘要】Polybenzimidazole(PBI)membranesareusedasmembraneelectrolytematerialsforhightemperatureprontonexchangemembranefuelcells(HT-PEMFCs)workingat120-200℃duetoitsexcellentthermalandchemicalstabilities.Theprotonconductivity
5、ofthepurePBImembraneisaslowasabout10-7S/cmatroomtemperature,thereforePBImembranesneedtobemodifiedbydopingwithphosphoricacidforusingastheprotonexchangemembraneelectrolyte.PBImembranesareusuallypreparedbymeansofsolutioncastingmethod.However,thePBIsolubilityinorganics
6、olvents,suchasDMAc,decreasesobviouslywiththeincreaseofPBImolecularweightowingtoitsveryrigidmolecularstructure.TherestrictedsolubilityofPBIinorganicsolventsresultsinadifficultyofpreparationofPBImembranesespeciallywhenpolymerhasahighmolecularweight.Therfore,directcas
7、tingaciddopedPBImembranewasproposedbypreparationofPBIsolutionsinmixedacidsoftriluoroaceticacidandphosphoricacid.N-substitutedpolybenzimidazolesbyintroducingetherlinkage,side-chainalkylandhexafluoropropylinthepolymerbackboneshavealsobeensynthesizedinordertoimproveth
8、esolubility.ButthesemethodsmayincreasethecostofpreparingmembranesorsacrificethebrandPBIpropertiestoimprovetheprocessibility.Janaetal.studiedtheth
