磁性纳米粒子负载催化剂的应用研究进展.pdf

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1、2012年第20卷第2期，131—136合成化学ChineseJoumalofSyntheticChemistryV01．20，2012No．2，131～136·综合评述·磁性纳米粒子负载催化剂的应用研究进展冯翠兰，徐海云，徐茂田，赵文献(商丘师范学院化学系，河南商丘476000)摘要：简要评述了近年来磁性纳米粒子负载钯及小分子催化剂在Suzuki，Heek和Sonogashir等偶联反应中的应用研究。参考文献29篇。关键词：磁性纳米粒子；负载催化剂；钯；偶联反应；综述中图分类号：0643．36文献标识码：A文章编号：1005—1511(2012)02-0131-06Progr

2、essintheApplicationofMagneticNanoparticlesSupportedCatalystsFENGCui-lan，XUHal—yun，XUMao-tian，ZHAOWen—xian(DepartmentofChemistry，ShangqiuNormalUniversity，Shangqiu476000，China)Abstract：Thispaperreviewswith29referencestheapplicationofmagneticnanoparticlessupportedpalladiumcatalystsandorganocata

3、lystsintheSuzuki，HeckandSonogashircouplingreactions．Keywords：magneticnanoparticle；supportedcatalyst；palladium；couplingreaction；reviewC—C键形成是精细化工和药物合成化学中的重要反应之一，主要有Suzuki，Heck，Sonogash—ira及Ullmann等偶联反应。钯盐或小分子均相催化剂在这些C—c偶联反应中具有反应活性高、反应简单的特点。然而，均相催化剂不易分离回收，尤其是钯的流失，不仅使生产成本高，对环境不利，且生成的钯黑污染反应产物。为解

4、决均相催化反应面临的问题，开发负载型钯催化剂成为该领域的研究热点。磁性纳米粒子(MNPs)作为均相催化剂的理想载体，近年来在催化剂负载方面的应用倍受关注。这主要是由于：(1)粒径足够小的MNPs(磁性Fe，O。晶体直径小于30nm)具有超顺磁性，即在外加磁场中有较强磁性，无外加磁场时磁性很快消失，从而通过控制外加磁场使负载催化剂方便的分散于反应体系中或聚集分离出来，具有操作简便和分离效率高的优点；(2)MNPs具有大的比表面积，可高密度负载催化剂，且催化活性位点能够均匀分布于反应介质中，从而提高负载催化剂的活性和选择性。有关MNPs的合成及其应用研究已有文献综述¨。】。本文重点

5、对近年来MNPs负载钯及小分子催化剂在Suzuki，Heck和Sonogashira等偶联反应中的应用研究作简要评述。1MNPs负载钯催化剂钯盐及钯配合物催化的Heck，Suzuki，Sono．gashira等偶联反应是形成C—C键的常用反应，所得偶联产物是合成生物活性化合物及天然产物的重要中间体。然而，均相钯催化剂的难分离回收稿日期：2011-10-26基金项目：国家自然科学基金资助项目(21102087)；河南省科技厅科技攻关项目(112102210477)；河南省教育厅自然科学研究计划项目(20088150016，20088150018，2011A150023)；2010

6、年商丘师范学院中青年骨干教师计划项目；商丘师范学院2010年度青年科研基金项目(2010QNl6)；商丘师范学院重大项目培育计划立项项目(2011ZDPY02)作者简介：冯翠兰(1975一)，女，汉族，山东郓城人，副教授，主要从事绿色催化研究。E-mail：fengeuilanfan@163．coln合成化学收问题限制了其工业应用进程。MNPs负载钯催化剂在保持其高催化活性的同时，还方使有效地解决了其分离回收问题。下面从MNPs负载的钯配合物及钯纳米颗粒催化剂两个方面，对近年来MNPs负载钯催化剂在c—c键形成反应中的应用作简要介绍。贵金属钯可与多种组分配位，通过改变配体和反应

7、物的组合，有可能使许多不易发生的反应得以顺利进行。因此，对钯配合物的负载化研究已成为近年来的研究热点之一。Z念i—A一弋歹／～Y—Gao等⋯合成了Fe：0，MNPs(④)负载氮杂环卡宾(NHC)配位钯催化剂(1，Chart1)；并将1应用于Heck，Suzuki和Sonogashira交叉偶联反应中(Scheme1)。研究表明1具有高的催化活性，当用量为7．3t001％，反应1h时，4一碘代苯乙酮(Suzuki偶联反应)的转化率达到35％；在相同条件下，以聚苯乙烯负载钯(Pd／PS)为催化剂