硼掺杂石墨烯用作锂硫电池夹层材料的研究.pdf

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1、第45卷第5期化工技术与开发Vol.45No.52016年5月Technology&DevelopmentofChemicalIndustryMay.2016硼掺杂石墨烯用作锂硫电池夹层材料的研究王　璐（浙江省碳材料重点实验室，温州大学化学与材料工程学院，浙江温州325027）摘　要：将硼酸和还原氧化石墨烯在高温下热解，制得硼掺杂石墨烯BGE，并用于硫正极和隔膜之间的夹层材料。形貌结构表征证明，硼原子被成功掺杂到石墨烯结构中。电化学测试表明，BGE夹层提高了电极导电性。得益于其-1对多硫化物的物理拦截和化

2、学吸附功能特点，BGE夹层的采用提高了电池的倍率性能，取得了在10C下500mAh·g的放电比容量。关键词：碳纳米管；硼掺杂石墨烯；锂硫电池；夹层材料中图分类号：TM911文献标识码：A文章编号：1671-9905(2016)05-0010-05对高能量密度设备需求的急速增长促使人们研过引入杂原子改变碳材料的表面性质，改善碳材料发各种能量存储设备方面。锂硫电池具有远高于的导电性和极性的活性位点。其中应用较多的是氮-1[8]传统锂离子电池的理论容量（1675mAh·g）和能掺杂、硼掺杂等，并已在燃料电池氧还

3、原和氢析出−1量密度（2600Wh·kg），此外，自然界中硫的储量反应催化剂、锂离子电池和超级电池容器等方面得丰富，价格低廉，且无毒，近十几年以来成为人们普到广泛应用。最近，氮掺杂介孔碳、氮掺杂石墨烯、遍认可的可以替代当前锂离子电池的下一代电池体硼掺杂多孔碳作为硫的宿主材料被相继报道。杂原[1-5]系。尽管有着这些显著的优势，锂硫电池的实用子如氮掺杂提高了碳材料的导电性，有利于改善锂化仍面临许多问题和挑战。一是硫的导电性很差，硫电池的倍率性能。且引入的极性活性位点改善造成锂硫电池中硫的利用率很低；二是在充

4、放电循了碳材料无极性的性质，可以加强碳材料和活性物环过程中，生成的多硫化物易溶解于电解液中并在质硫之间的亲附力，不仅有利于提高硫的利用率，而正负极之间“穿梭”，导致效率低下和循环性能差。且可以很好地抑制多硫化物的溶解流失和“穿梭效针对锂硫电池存在的问题，人们提出了多种改应”，提高和改善锂硫电池的电化学性能。由于杂原善方案，如将硫“封装”在导电的宿主材料中是普遍子掺杂的前驱体一般易于得到，掺杂的工艺易于调认可并采用的一种方法，导电的宿主材料提供导电控，因此，杂原子掺杂被认为是一种有效的改进方网络的同时可以抑

5、制多硫化物的溶解“穿梭”流失，法。相比氮掺杂等电负性强于碳的情形，硼的电负[6]从而获得较高的放电比容量和可观的循环性能。性弱于碳，且作为缺电子元素，我们认为硼掺杂在增得益于较好的导电性和低密度等优点，各种各样的加碳材料的吸电子性和增强材料的固硫方面有着天[7]碳材料被用于改善锂硫电池的电化学性能。人们然的优势。通过很多巧妙的设计获得不同（纳米级）结构的碳最近，A.Manthiram课题组提出了锂硫电池的材料，调控碳材料的孔结构，如调节多孔材料的孔径一种新的结构方案，即在正极和隔膜之间加上一夹或变化孔的形

6、状，引入多级孔结构。这些方法不同层（interlayer）结构材料，并提出了微孔或者多级孔程度地提高和改善了锂硫电池放电比容量、倍率性结构的碳纸等夹层结构材料，力图实现在电池结构能和循环稳定性，但是其中采用的巧妙的制备技巧上改善锂硫电池电化学性能。作为一种二维材料的或者使用的罕见的化学药片给材料制备的可控性和石墨烯，我们认为其有着作夹层材料的天然优势：其普适性带来较大的挑战，因此采用一种易于操作的褶皱的结构形貌可以相互“搭建”成一夹层结构，其制备正极材料的方法有利于锂硫电池的实用化。中层层叠叠、蜿蜒曲折的

7、孔道结构不仅可以吸附多此外，人们提出对碳材料进行元素掺杂改性，通硫化物，增加其渗透流失的路程，而且有利于电解液收稿日期：2016-03-17第5期王璐：硼掺杂石墨烯用作锂硫电池夹层材料的研究11的浸透和锂离子的穿过，保障硫活性物质的有效利转移至160℃和180℃烘箱保温，冷却至室温收集所[9]用及参与到电化学反应中。基于石墨烯表面无极得产物。性的性质，杂原子掺杂可以对其表面改性，引入极性1.5　硼掺杂石墨烯的制备活性位点，可以有效抑制多硫化物的“穿梭”导致的1）按1∶5质量比分别称取氧化还原石墨烯和流失，

8、提高并改善锂硫电池的电化学性能。硼酸于100mL烧杯中，加入乙醇，超声搅拌均匀分基于以上分析，本文通过高温热解的方法制备散，40℃烘干。将收集的混合材料转移到瓷舟，在氩了一种硼掺杂石墨烯夹层结构材料，在碳纳米管-气氛围900℃下高温热解4h，然后在氩气氛围中自硫复合材料CNT-S正极上涂覆该硼掺杂石墨烯，然冷却并收集所得即为硼掺杂石墨烯。得到整合硼掺杂石墨烯夹层的硫正极结构，并命2）称取40mg左右的硼掺杂石墨烯于称量瓶中，名