纳米材料修饰电极对生物硫醇的电催化分析.pdf

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1、NanomaterialsModifiedElectrodefortheElectrocatalyticalOxidationtowardBio．．thiolsAThesisSubmittedtoZhejiangNormalUniversityfortheRequirementoftheMasterofScienceDegreebyDonglingJiaSupervisedbyYuqingMiaoZhejiangKeyLaboratoryforReactiveChemistryonSolidSurfaces，InstituteofPhysicalChemis

2、try,ZhejiangNormalUniversity,May2012纳米材料修饰电极对生物硫醇的电催化分析摘要生物体最重要的小分子硫醇包括谷胱甘肽(GTh)、同型半胱氨酸(HCy)和半胱氨酸(Cys)，其浓度的变化与很多疾病有着直接的关系，实时准确地检测硫醇的含量，特别是几种典型小分子硫醇的同时检测或者选择性检测，对于许多疾病的诊断具有重要的意义。纳米材料具有明显不同于块体材料的独特性质，在电催化及传感器领域有着广阔的应用前景。本论文主要研究了纳米材料修饰电极对生物硫醇的电催化分析。论文包括一下几个部分：1、对纳米材料修饰电极做了简单的概述，并介绍了检测

3、生物体系中小分子硫醇的重要意义、生物硫醇的传统检测方法以及用纳米材料修饰电极电催化检测硫醇的优点，以及本论文的研究思路和研究目的。2、制备了Nd203纳米颗粒修饰的碳糊电极并研究了其对L—Cys的电催化作用。稀土元素特殊的电子构型使其有特殊的光、电、磁性质，对生物分子的电催化具有促进作用。3、聚吡咯．Au包裹的NiO纳米复合材料的制备、表征及其对几种重要的生物硫醇的电催化分析。本部分通过将聚吡咯(PPy)和Au共同沉积到NiO纳米颗粒的表面制备了PPy-Au包裹的NiO纳米复合材料，并研究了其对几种生物硫醇的电分析应用。PPy—Au包裹的NiO纳米复合材料中

4、的每个成分都起了重要作用，其中PPy由于具有出色的附着性使得制备的纳米复合材料能够简单、牢固地修饰到电极表面，NiO产生的Ni(OH)2／NiOOH氧化还原对对小分子硫醇具有良好的电催化氧化作用，Au的存在增强了纳米复合材料的导电性同时也促进了Ni(OH)2／NiOOH氧化还原对之间的电子传递从而促进了其催化性能。获得的PPy—Au包裹的NiO纳米复合材料，通过扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱、紫外可见光谱、X一射线粉末衍射(XRD)等手段对其进行了表征。制备的PPy-Au包裹的NiO纳摘要米复合材料，能容易而牢固地修饰到玻碳电极的表面，NiO产

5、生的Ni(OH)12／NiOOH氧化还原对对Cys、HCy和GTh三种重要的生物硫醇具有良好的催化性能。当电压为+o．15V时，能选择性检测Cys，此时HCy和GTh的干扰很低。此外，PPy-Au包裹的NiO纳米复合材料修饰的玻碳电极也对乙酰胆碱酯酶水解反应生成的硫代胆碱表现出良好的电催化性能。4、在气／液界面上Ni(OH)2纳米颗粒超薄膜的合成与组装，及其对生物硫醇的电催化氧化并选择性检测半胱氨酸。这部分研究了一种在气液界面上简单合成、组装球形Ni(OH)2纳米颗粒超薄膜的方法。水相是含有Ni2+的水溶液，有机相是三乙胺的甲苯溶液。两者在界面上反应生成Ni

6、(OH)2纳米粒子并自组装成超薄膜。在界面上制备的Ni(OH)2纳米颗粒超薄膜能够简单容易地转移到电极的表面，用于电分析生物硫醇并选择性检测Cys。Ni(OH)2纳米颗粒超薄膜修饰的电极非常稳定，对几种重要的生物硫醇表现出很好的电催化性能，并且能在pH=7．5的磷酸盐缓冲溶液中选择性检测Cys。关键词：Ni(OH)2；聚吡咯；纳米复合物：超薄膜；气／液界面；生物硫醇IINANO脚ER【ALSMODIFIEDELECTRODEFORTHEELECTRoCATAI，YTICALOⅪDATIONTO、眦RDBIO．TmOLSABSTRACTGlutathione(

7、GTh)，homocysteine(HCy)andcysteine(Cys)arethreeofthemostimportantsmallmoleculethiolsinlivingorganism．Sincethechangesofconcentrationofthesethiolshaveadirectrelationship、析也manydiseases，real—timedetectionofthiols，especiallydeterminationoftheseveraltypicalsmall-moleculethiolsatthesameti

8、meorselectivedetectiononeo