改性埃洛石纳米管固定酶及其降解酚类化合物的研究.pdf

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1、ImmobTheirApplicationinPhenoliticWastewaterTreatmentByZhaiRuiSupervisor：Prof．ZhangBingEnvironmentalScienceChemicalEngineeringandEnergySchoolApril，2012本人郑重声明：究所取得的成果。除或集体已经发表或撰体，均已在文中以明学位论文作者：学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属郑州大学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印

2、件和电子版，允许论文被查阅和借阅；本人授权郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时，第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作者：日期：伽I≥年牛月／夕日摘要酚类化合物普遍存在于众多化工产品生产过程排放的废水中，具有毒性强、难以降解、处理成本高的特点。研究表明，生物酶催化能高效降解酚类污染物且对环境无害，但是游离酶稳定性差，难以重复利用的缺点限制了该技术的广泛应用。如果将酶固定在天

3、然矿物载体上可以有效的解决这一问题，从而达到高效、经济地处理酚类废水目的。埃洛石是一种天然纳米级管状粘土矿物，储量丰富，价格低廉，生物相容性高于碳纳米管以及其他合成纳米管，因而在催化、生物、功能材料等领域引起越来越多的关注。我们前期的研究表明HNTs可以作为酶固定载体，但是HNTs作为酶固定化载体存在结合力弱、生物亲和性等不足的问题。因此，本文以HNTs为原料，通过硅烷偶联剂、壳聚糖两种不同方法对其表面改性以及通过自组装合成埃洛石多孔凝胶微球，来提高其对酶的固定性能；并选择两种典型的过氧化物酶(辣根过氧化物酶和漆酶)进行固定，系统的研究了固定化酶的性能

4、，并考察了其催化降解酚类废水效果，拓展了HNTs在酶固定化及废水处理领域的应用。研究内容如下：(I)硅烷偶联剂改性埃洛石纳米管为载体固定辣根过氧化物酶及其处理苯酚废水研究利用3．氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)对HNTs进行表面改性，制备改性纳米管(HNTs．APTES)，采用比表面孔径分析、透射电镜和红外分析等技术对HNTs-APTES进行表征；以HNTs．APTES为载体通过共价结合法固定辣根过氧化物酶(HRP)，考察了固定化HRP的稳定性及降解苯酚效果。结果表明：APTES已接枝到HNTs表面，利用改性HNTs表面的氨基通过共价结合法固定HRP，

5、最大酶固定量可达10．4mg／g；HNTs．APTES固定化HRP相比于游离HRP在较宽pH范围(6．9)保持较高的催化活性，且在45℃和55℃下经过100min热处理，固定化HRP活性保持率约为游离HRP的两倍，储藏一个月后，固定化HRP的活性保持率为61％，约为游离HRP的两倍；在固定化HRP催化下，短时间内即可达到较高苯酚去除率。因此，FINTs．APTES适于作为酶固定载体并应用在苯酚废水处理过程中。摘要(2)埃洛石．壳聚糖复合纳米管固定辣根过氧化物酶及其处理苯酚废水研究利用壳聚糖(CTS)对HNTs进行表面改性，制备复合纳米管(HNTs．CT

6、S)，采用比表面孔径分析、扫描电镜和红外分析等技术对HNTs．CTS进行表征；以HNTs．CTS为载体通过共价结合法固定辣根过氧化物酶(HRP)，考察了固定化HRP的稳定性及降解苯酚效果。结果表明：CTS已接复合在HNTs表面，通过共价结合法固定HRP，最大酶固定量可达21．5rag／g；HNTs．CTS固定化HRP经过35天储存后，固定酶活性保持率几乎为100％，在较宽pH范围表现出较强催化活性；在固定化HRP催化下，短时间内即可达到较高苯酚去除率。因此HNTs．CTS适于作为酶固定载体并应用在苯酚废水处理过程中。(3)埃洛石纳米管．壳聚糖凝胶微球的

7、自组装及固定化漆酶处理氯酚废水研究以壳聚糖改性埃洛石纳米管为结构单元，通过静电自组装将改性埃洛石纳米管搭接成具有多级孔结构的复合凝胶微球(HCM)，采用扫描电镜、光学显微镜、粒度分布仪、红外分析和荧光标记等技术进行表征；考察了固定化漆酶的稳定性及降解氯酚效果。结果表明：HCM微球直径在10-40I．tm范围，利用HCM为载体，通过物理吸附法固定漆酶，最大酶固定量可达118．2mg／g，高于目前文献所报道的同类载体的固定量，HCM固定化漆酶活性显著高于游离漆酶活性，且应用于2，4．二氯苯酚废水降解处理中，氯酚去除效果显著(6h去除大于80％氯酚)。因此，

8、HCM适于作为酶固定化载体并且具有更高的固定效率。综上所述，本文通过对HNTs进行改性，制备出