非均相Fenton体系处理水中染料的研究.pdf

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1、中文摘要本文采用动态吸附法筛选载体树脂制备非均相Fenton体系催化剂，通过考察不同反应条件对催化剂制备的影响，确定了动态吸附法制备非均相Fenton体系催化剂的最佳反应条件。采用动态试验方法对3种模拟染料废水进行动态脱色研究，通过考察不同反应条件对模拟染料废水脱色率的影响，确定了最佳动态脱色反应实验条件。通过对非均相Fenton体系动态降解染料废水的动力学研究，考察了不同反应条件下制备的催化剂体系对反应速率的影响，确定了动力学反应速率常数k。和染料降解率模型‰。d。最后，在非均相Fenton体系对模拟染料废水动态脱色反应机理研究和最佳反应条件摸索的基础上，在连续反应器中对实际染料废水进

2、行动态脱色研究。实验选择型号为D072、D061、D101和环氧树脂001x7的4种树脂作为载体，考察不同树脂对Fe2+的吸附量和所制各的非均相Fenton体系催化剂对模拟染料废水活性红KE．3B的脱色效果结果表明，树脂D072对Fe2+吸附量达到113．6mg翟～，以D072为载体的非均相Fenton体系催化剂静态法降解活性红染料溶液KE．3B脱色率高达97．10％，均优越于其它3种树脂，确定选用大孑L强酸性阳离子交换树脂D072作为非均相Fenton体系催化剂的载体。通过单因素实验考察了载体D072在不同Fe2+溶液pH值、Fe2+溶液浓度、Fe2+溶液流速和吸附时间等条件下对Fe2

3、+吸附量，确定动态吸附法制备以树脂D072为载体的非均相Fenton体系催化剂的最佳实验条件为pH值为4、Fe2+溶液浓度为2000mg·L～、Fe2+溶液流速15rnL·rain-1和反应时间为40min。此反应条件下树脂D072对Fe2+最大吸附量为113．6mg·g一。千，。树脂D072动态吸附Fe2+制备非均相Fenton体系催化剂反应符合Thomas动态吸附模型，其指数模型为Cdco=l／(1+exp(7．55x10-2／Q(113．6xm—Co圪fr))。采用非均相Fenton体系动态法对3种模拟染料废水活性红KE．3B、活性黄KE．4R和活性蓝KN。R进行脱色研究，通过单因

4、素实验考察不同反应条件对模拟染料废水脱色率的影响，确定最佳脱色反应条件为pH值为4、H202投加浓度为黑龙江大学硕士学位800mg·L～、催化剂投加量为20g、反应温度为60℃和反应停留时间9min。此反应条件下非均相Fenton体系动态降解3种模拟染料废水活性红KE．3B、活性黄KE．4R和活性蓝KN．R的脱色率分别达到95．01％、93．86％ffl]97．74％。傅立叶红外光谱和EDX能谱分析结果表明，树脂D072主要由C、O和S元素组成，不含有Fe元素，催化剂中的Fe元素是由树脂D072结构中的磺酸基与Fe2+发生络合反应形成活性中心而引入的。XRD晶相分析表明，Fe2+是以离子

5、形态存在于催化剂载体树脂D072当中，没有发生结晶现象。采用XPS对实验前后催化剂的组成元素进行能谱分析表明，催化剂中的Fe2+参加催化反应，电子活化能降低2eV。SEM对催化剂进行的表面形貌分析表明，动态实验方法制备的非均相Fenton体系催化剂和脱色实验后的催化剂表面形貌光滑无裂痕，与原树脂表面形貌相近。可以得出：使用动态法进行实验，能减小对催化剂的机械损坏，充分保护催化剂的机械强度，提高催化剂的使用寿命。在不同染料溶液浓度、染料溶液温度、染料溶液pH值、H202投加浓度和催化剂投加量等条件下对非均相Fenton体系动态降解模拟染料废水活性红KE．3B动力学实验研究结果表明，非均相F

6、enton体系动态降解模拟染料废水活性红KE．3B的动力学模型符合拟一级反应动力学，反应速率常数表达式为七币=1．43×10’2c一加-o．g。s—r-,ⅣO．：S。S：M=1exp(4860％丁)，染料降解模型方程‰=』[(1一P‘一w’)(I／r)exp(一t／r)]at。在最佳反应条件：pH值为4、H202投加浓度为800mg·L～、催化剂投加量为20g、反应温度为60。C和反应停留时间9min时，脱色反应速率常数为O．0037s-1，反应活化能为48．6kJ·mol～。在最佳反应条件下采用连续反应器(CSTR)对实际染料废水进行降解的研究表明：所制备的催化剂体系连续降解实际染料废

7、水300min，出水色度平均值为15．7倍，已达到相关法规中纺织染整工业水污染物的色度排放标准。关键词：非均相Femon体系催化剂；动态法；染料废水；脱色率；动力学AbstractInthispaper,thedynamicadsorptionmethodwasselectedtofilterthecarrierresinforpreparationofheterogeneousFentonsystemcatalyst，byexam