稀土氟化物纳米发光材料的制备、表面改性及性能研究.pdf

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1、GENERALSYNTHESIS，SURFACEMODIFICATIONANDPERFORA忪NCEOFRAREEARTHFLUORDENANOSTRUCTUREDLUMINESCENTM忪TER【ALADissertationSubmittedtoZhejiangNormalUnversityfortheDegreeofMasterbyXinghuiLiuSupervisedbyProf．ZhengquanLiCollegeofMathematicsPhysicsAndInformationEngineering，ZhejiangNodalUniversity

2、April2012稀土氟化物纳米发光材料的制备、表面改性及性能研究摘要以稀土氟化物为基质的上转换荧光粉，由于其在固态激光器、红外成像和生物成像等众多领域的广泛而重要的应用，已经成为一个材料研究的热点。在这些上转换材料中，六方相的NaLnF。纳米晶是目前为止公认的最好的从红外到可见的上转换材料。但在目前报道的制备方法中，实验中常需用到三氟乙酸做前驱物，其在高温下反应会产生有毒物质，对人和环境都不利；虽然也可以通过氯化物原料替代有毒前驱物，但操作的过程比较复杂、原料较贵、且称量掺杂物质容易产生较大误差。因此寻找一种简单、有效、且对环境友好的制备方法就显得尤为重要了。

3、在各种不同的镧系掺杂的基质材料中，NaGdF4以其声子能量低和上转换效率高而备受瞩目，常用于生物荧光成像中。而且Gd”拥有大量的未配对电子，可以作核磁共振成像中的固态造影剂。因此，合成出高质量且具生物相容的NaGdF4纳米颗粒，可以为多模式的生物诊断、检测和治疗提供材料基础。目前，高质量的上转换材料都是在非极性溶剂中制备，表面疏水，如要应用在生物领域上，必须进行表面改性。开发有效的镧系纳米晶的表面改性方法，对于其生物应用也尤为重要。为了解决以上问题，在本论文中，我们开发了一种以稀土氢氧化物为反应物的方法，在油酸／油胺／十八烯中合成了高质量的口一NaLnF4(Ln

4、=Y，Gd，Er，Eu)纳米晶。通过调节溶剂／表面活性剂的组成，可以获得不同形貌的NaLnF4纳米晶，如盘状、棒状和球状。通过掺杂不同的发光离子，我们也研究了这些纳米晶的荧光性质。其次，我们利用微乳法，通过水热碳化葡萄糖溶液，对疏水性的NaGdF4：Yb，Er纳米颗粒进行了表面改性，制备出具有核壳结构的NaGdF4：Yb，Er@Carbon纳米晶。研究了葡萄糖浓度、温度等因素对包覆颗粒形貌的影响，并探索了材料在细胞成像上的应用。摘要关键词：上转换材料；碳；微乳；生物相容性；细胞成像IlGENERALSYNTHESIS，SURFACEMODIFICATIONAND

5、PERFORMANCEOFRAREEARTHFLUOIUDENANOSTRUCTUREDLUMINESCENTMATERIAI，ABSTRACTUpconversion(UC)phosphors，especiallyrare-earth—based(RE-based)UCphosphors，havebeenahotspotofmaterialresearchforseveraldecadesbecauseoftheirwideandimportantapplicationsinmanyfields，suchassolid—statelasers，IRimagin

6、gandbioimaging．AmongtheseUCmaterials，hexagonal-phaseNaLnF4crystalshavebeendemonstratedtobethebestNIR—to—visibleupconvertingmaterials．However,themethodsofsynthesisreportedSOfarrequiretrifluoroaceticacidastheprecursorsinthehightemperaturereactionwhichareveryharmfultopeopleandenvironmen

7、t．Althoughwecanreplacethetoxicprecursorsbychloridesasthereactants，thismethodrequirescomplexoperation，expensivereagentsandcarefulquantifyingofdopingions．Soitisveryessentialtofindasimple，effectiveandfriendlymethodforthesynthesisofrareearthfluoridenanocrystals．Amongvarioushostmaterialsf

8、orlanthanide