表面活性杂多酸离子液体的制备及其催化燃油脱硫性能研究.pdf

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1、表面活性杂多酸离子液体的制备及其催化燃油脱硫性能研究王敏2015年1月中图分类号：O64336UDC分类号：546表面活性杂多酸离子液体的制备及其催化燃油脱硫性能研究作者姓名王敏学院名称化工与环境学院指导教师吴芹副教授答辩委员会主席矫庆泽教授申请学位级别工学硕士学科专业化学工程与技术学位授予单位北京理工大学论文答辩日期2015年1月SynthesisofSurfaceActiveHeteropolyacids-basedIonicLiquidsandCatalyticPerformanceforDesulfurizationofFuelOilCandidateName:Mi

2、nWangSchoolorDepartment:ChemicalEngineeringandtheEnvironmentFacultyMentor:Asso.Prof.QinWuChair,ThesisCommittee:Prof.QingzeJiaoDegreeApplied:MasterofEngineeringMajor:ChemicalEngineeringandTechnologyDegreeby:BeijingInstituteofTechnologyTheDateofDefence:January,2015研究成果声明本人郑重声明：所提交的学位论文是我本人在指

3、导教师的指导下进行的研究工作获得的研究成果。尽我所知，文中除特别标注和致谢的地方外，学位论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京理工大学或其它教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的合作者对此研究工作所做的任何贡献均已在学位论文中作了明确的说明并表示了谢意。特此申明。签名：日期：摘要随着社会的进步，科技的发展，燃料油的消耗量逐年增加，汽车尾气排放的硫氧化物严重危害人类的健康。因此，世界各国对燃料油中的硫含量也提出了更加严格的要求，降低燃油的硫含量，生产清洁燃料，提供低硫燃料已成为当务之急。目前，在众多脱硫技术中，氧化脱硫技术由于其独特的优势

4、受到众多学者的广泛关注，是一种具有很好应用前景的深度脱硫技术。然而该技术在催化剂的选择和设计上也提出了更高的要求。本文制备了14种兼具表面活性和酸性的表面活性杂多酸离子液体。运用红外光1谱（FTIR）、核磁共振氢谱（HNMR）、电喷雾质谱（ESI-MS）、X-射线衍射（XRD）等测试方法表征其结构，结果表明所制备的离子液体与预期设计的结构一致。通过电导率仪、热重（TG）等测试手段测定了离子液体的表面活性、热稳定性、溶解性等物理化学性质。研究发现咪唑环上烷基碳链的长度对离子液体的表面活性有较大的影响，即随着疏水烷烃碳链长度的增加，离子液体的临界胶束浓度值逐渐降低，表面活性逐渐

5、提高。由TG分析表明，所制备的离子液体的分解温度均高于280°C，具有较高的热稳定性。在以二苯并噻吩（DBT）为模型油、30%H2O2为氧化剂的催化氧化燃油脱硫体系中，以乙腈为萃取剂的萃取耦合催化氧化脱硫体系具有较好的脱硫活性。在萃取耦合催化氧化脱硫体系中，表面活性杂多酸离子液体的疏水碳链长度对该反应有较大的影响。其中，烷基碳链长度为4和具有磺酸基团的C4-IL由于具有适当强度的表面活性在该体系中显示出最好的催化活性。当反应温度为60°C，V(CH3CN):V(DBT-Oil)=1:1，n(H2O2)：n(S)：n(C4-IL)=6:1:0.02时，60min后的DBT的脱

6、硫率达到100%。且该离子液体循环4次后，DBT的脱硫率仍能达到84.0%。最后，初步探究了离子液体在萃取耦合催化氧化脱硫体系中催化燃油脱硫的反应机理。关键词：离子液体；表面活性；二苯并噻吩；氧化脱硫；萃取IAbstractInrecentyears,fuelconsumptionhasbeenincreasedwiththerapiddevelopmentofsocietyandtechnology.Theemissionsofsulfuroxide(SOx)mayhaveimpactonhumanhealth,whichirreversiblygeneratedbyve

7、hicleengines.Therefore,manycountrieslegislatemorestringentenvironmentalregulationstorestrictthesulfurcontentinfueloils.Reducingsulfurcontentoffueloilshasbecomeanenvironmentallyurgentsubjectworldwide.Atpresent,oxidativedesulfurization(ODS)hasattractedmuchattent