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1、第七讲核材料的辐照效应杨亮南京航空航天大学反应堆材料的辐照问题反应堆(特别是堆内)晶态合金材料在长期经受各种粒子、射线辐照,特别是中子辐照时产生结构和性能的变化。表现为:辐照生长、肿胀、蠕变加快、氢脆氧化、应力开裂、塑性和韧性下降等。即结构不稳定,机械、物理、化学性能逐步下降,影响其服役寿命。核材料的辐照效应本质粒子辐照,特别是中子辐照时,粒子与原子的各种碰撞效应导致受激发原子的自由迁移,再通过撞击其他原子导致级联效应的产生。在此过程中,缺陷萌生、长大,并集中于晶界,甚至于材料表面。微观的空位、空穴等缺陷长大、集中,发展为介观到宏观尺度的空洞,最终导致材料的结构变化和
2、损伤,性能失效。因此,被激发原子的随机迁移性与晶体内部结构的有序性之间的矛盾是制约晶态合金耐辐照性的最根本原因。理论计算辐照环境下纳米晶材料的结构变化A传统晶态合金B纳米晶材料1BaiXM,etc.,Science,327,1631(2010);2AcklandG,Science,327,1587(2010)一锆合金的辐照效应1.单位体量材料积中位移原子数与原子总数之比定义为原子位移(dpa),通常以其值来衡的辐照损伤程度,在典型轻水堆电站中锆合金包壳每一次循环下所受到的辐照损伤为20(dpa),约相当于10-7dpa/s,可见很严重。2.要使锆原子位移就必须向其提供
3、足够的能量,这一位移能量阈值Ed为25~27ev.而对于1Mev的入射中子,锆原子接受的反冲能量平均值为20kev,其最大值可达40kev,显然都远高于锆原子位移所需的能量,从而出现初级位移原子。3.在(2~3)×1019n/cm2的注量后观察到了空位环和空位间隙,这时产生的空位环主要是型1/3<1120>环,空位环和间隙环大体上均衡发展是锆合金的特点,其比例取决于辐照温度和注量,注量达到(3~8)×1021n/cm2后还产生型1/6<2023>环,这只是空位环。与不锈钢不同,中子辐照下锆合金中未发现空洞的存在。锆合金辐照生长锆合金辐照力学行为的变化中子辐
4、照对锆合金氧化性能的影响中子辐照,尤其是快中子辐照导致氧化膜和金属基体内产生大量原子移位,形成大量缺陷,包括点缺陷、位错和空洞等。其中最简单,且浓度最大的是Frankel缺陷对。这些缺陷势必对氧离子的迁移产生影响。此外,由于金属锆氧化后体积增大,氧化膜处于压应力状态,这将导致位错密度的增加;中子辐照下,水将分解生成H2,H2在氧化膜内聚集使氧化膜脆化;中子辐照还导致金属基体的脆化和蠕变,直接改变氧化膜的应力状态,甚至使氧化膜开裂和脱落。提高锆合金耐蚀性能的方法Thorvaldsson用确定累积退火参数A的最佳范围来制定最佳热处理工艺;Ogata提出在ASTM规定的合金
5、元素成分范围内降低Sn含量而提高其它合金元素含量可以提高抗均匀腐蚀和疖状腐蚀的性能;周邦新提出用最佳热处理工艺提高锆合金的耐蚀性;Sabol开发了ZIRLO合金,大幅度提高了耐蚀性能。这一系列方法归根到底是从改变包壳材料的合金元素分布以提高其耐蚀性能。为了提高包壳材料的耐蚀性能,我们既可以进行耐高温腐蚀的新包壳材料的研制,又可以对现有包壳材料进行改进,如选择最佳热处理工艺、最佳合金成分,表面激光处理及表面预生膜等方法都是进一步提高锆合金耐蚀性能的可以尝试的办法。对由两厂分别生产的Zr-4包壳管样品在重水堆内进行中子辐照试验,辐照温度为610K,快中子注量为4.2×10
6、20/cm2(E>1.0MeV)。试验结果表明,Zr-4管的辐照生长应变随辐照中子注量增加呈线性增加。两厂生产的Zr-4包壳管的生长应变可用表达式描述,两者的差异可能是合金元素和杂质的综合影响所致。Zr-4合金的中子辐照生长二铁合金的粒子辐照效应1辐照对12Cr-ODS钢氧化物稳定性影响利用氢离子(H+)束和电子(e-)束,双束(H+/e-)同时辐照用化学浸润法制备的新型12Cr-ODS铁素体钢,研究辐照对12Cr-ODS钢氧化物稳定性的影响。对不同辐照剂量下原位观察辐照区内氧化物形貌的变化过程发现:辐照前和15dpa辐照后约10-20nm氧化物的尺寸并没有明显变化,
7、而氧化物周围出现微小高密度空洞并没有影响氧化物的稳定性。当辐照温度升高至823K时,大尺寸的氧化物Y2O3与基体的相界面变得不规则,但氧化物颗粒尺寸并不发生明显变化。实验结果表明:弥散强化相Y2O3尺寸稳定,无明显溶解现象。弥散强化相Y2O3与铁素体相界面变得粗糙与氢的存在,促进铁素体内空位向Y2O3氧化物扩散有关。辐照前12Cr-ODS钢组织形貌723K双束辐照后氧化物形貌变化823K双束辐照后氧化物形貌变化2低活化铁素体/马氏体钢离子辐照后的微观结构变化采用100keV的氢离子在450摄氏度对两种成分的低活化铁素体/马氏体钢进行了辐照实验;同时为