烧结烟气SCR低温脱硝催化剂的制备及硫中毒再生研究.pdf

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1、学校代码：10286分类号：X5密级：公开UDC：502学号：150460烧结烟气SCR低温脱硝催化剂的制备及硫中毒再生研究研究生姓名：黄天娇导师姓名：张亚平申请学位类别工学硕士学位授予单位东南大学一级学科名称环境科学与工程论文答辩日期2018年6月7日二级学科名称环境工程学位授予日期答辩委员会主席评阅人盲审2018年6月3日硕士学位论文烧结烟气SCR低温脱硝催化剂的制备及硫中毒再生研究专业名称：环境科学与工程研究生姓名：黄天娇导师姓名：张亚平本论文获江苏省重点研发计划（社会发展）（BE2015677）资助。RESEARCHONTHEPREPARATIONA

2、NDSULFUR-POISONINGREGENERATIONOFSINTERINGGASDENOXCATALYSTSFORLOW-TEMPERATURESCRAThesisSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofEngineeringBYHUANGTian-jiaoSupervisedbyProf.ZHANGYa-pingSchoolofEnergyandEnvironmentSoutheastUniversityJun2018东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是

3、我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：日期：东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆、《中国学术期刊（光盘版）》电子杂志社有限公司、万方数据电子出版社、北京万方数据股份有限公司有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子

4、文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布（包括以电子信息形式刊登）论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布（包括以电子信息形式刊登）授权东南大学研究生院办理。研究生签名：导师签名：日期：摘要摘要低温选择性催化剂还原（SCR）脱硝技术在降低钢铁烧结烟气氮氧化物排放方面具有广阔的应用前景。低温SCR脱硝催化剂作为该技术的核心环节仍面临低温活性及抗硫性能差的问题，制约其工业化应用。本文从对传统Mn/Ti催化剂的改性出发，对稀土元素Ho和Nd改性的Mn/Ti催化剂进行了脱硝性能测试，同时通过比表面积及孔容孔

5、径测试（BET）、X射线衍射（XRD）、扫描电镜（SEM）、程序升温还原（TPR）、程序升温脱附（TPD）、热重分析（TG）、原位漫反射傅里叶变换红外光谱（insituDRIFTS）和X射线光电子能谱（XPS）等表征技术对催化剂的微观结构、理化性质和脱硝机理进行研究和分析，筛选出满足烧结烟气工业应用环境的低温脱硝催化剂配方。在此基础上，对优选出的催化剂进行了抗硫抗水性能测试，提出了改性催化剂的抗硫机理；并且对失活催化剂进行再生方式及其再生机制的探究。采用浸渍法制备了Nd改性的Mn/Ti催化剂和Ho改性的Mn/Ti催化剂，经过脱硝活性测试和表征测试发现，Ho2

6、O3和Nd2O3的掺杂可以提升Mn/Ti催化剂的低温脱硝活性并且拓宽反应温度窗口。在100℃时，0.2HoMn/Ti催化剂的脱硝效率高达94.46%，在140~220℃的温度区间内脱硝效率接近100%。改性后的催化剂具有高比表面积、强氧化还原能力、丰富的表面酸位点、高浓度的Mn4+和表面吸附氧等特点，NH3的吸附活化能力和NO向NO2氧化的能力得到增强，从而脱硝性能提升。其中，Ho改性催化剂遵循Langmuir–Hinshelwood(L-H)机理和Eley–Rideal(E–R)机理。针对Ho改性催化剂进行抗硫抗水性研究，结果发现Ho改性催化剂相比于Mn/

7、Ti催化剂可以更有效的提高催化剂的抗硫性。在SO2存在的情况下，Mn/Ti催化剂的L-H和E-R机理都受到明显抑制，而对Ho改性后的催化剂而言，SO2对于NO在催化剂表面的吸附活化影响较弱，因此L-H反应路径受到SO2的抑制程度较弱。并且SO2基本不会影响NH3在催化剂表面的吸附活化，Ho改性催化剂在SO2存在的条件下E-R反应机理占主导地位。因此，Ho改性后的催化剂具有良好的抗硫性。对失活催化剂进行水洗再生实验和在氮气、氨气和氢气氛围下的热再生实验，再生效果依次为：水洗＞N2-350＞NH3-450＞H2-450。超声水洗具有最佳的再生效果，在220℃时可

8、以恢复92.4%的脱硝效率。水洗再生的原理是通过去离