金属硫化物与UiO-66复合材料的制备及性能研究.pdf

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1、学校代码：10286分类号：O64密级：公开UDC：547学号：152331金属硫化物与UiO-66复合材料的制备及性能研究研究生姓名：牧惜惜导师姓名：陈金喜教授申请学位类别理学硕士学位授予单位东南大学一级学科名称化学论文答辩日期2018年6月6日二级学科名称有机化学学位授予日期2018年月日答辩委员会主席孙柏旺教授评阅人王喜章教授娄永兵教授2018年6月8日硕士学位论文金属硫化物与UiO-66复合材料的制备及性能研究专业名称：化学研究生姓名：牧惜惜导师姓名：陈金喜教授PreparationandProper

2、tiesofMetalSulfideandUiO-66CompositesAThesisSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofMasterofScienceBYMuXixiSupervisedbyChenJinxiSchoolofChemistryandChemicalEngineeringSoutheastUniversityJune2018东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。

3、尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：日期：东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆、《中国学术期刊（光盘版）》电子杂志社有限公司、万方数据电子出版社、北京万方数据股份有限公司有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子

4、文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布（包括以电子信息形式刊登）论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布（包括以电子信息形式刊登）授权东南大学研究生院办理。研究生签名：导师签名：日期：摘要摘要近年来，由于环境污染和能源紧缺等问题，人类开发了很多环保新能源、新技术应用于环境污染治理。基于半导体的光催化技术被认为是最有效的策略之一，该方法充分利用了无污染，可再生的太阳能，可有效降解废水中的有机污染物。UiO-66作为典型的金属有机骨架材料(MOFs)以

5、其超高的稳定性，丰富的活性位点，以及具有半导体材料性质等优点，在光催化领域得到众多专家学者的青睐。金属硫化物作为传统的半导体材料在光催化领域也得到了充分的利用。遗憾的是，两者均有各自的不足之处：UiO-66对可见光利用率差，光催化活性较低；金属硫化物存在光腐蚀，稳定性不足且缺乏反应活性中心。故本论文旨在合成一系列金属硫化物与UiO-66的复合材料，以减轻单一材料的缺点并组合两者的优点。主要研究内容有：(1)首先，本文成功合成了一系列UiO-66-X(X=H，NH2，Br，(OH)2，(SH)2)，并研究了配体

6、修饰对UiO-66-X在可见光下对RhB降解活性的影响。出人意料的是，具有窄带隙的UiO-66-NH2和UiO-66-(OH)2几乎没有光催化降解活性。通过电化学测试方法，我们发现染料敏化作用以及电子分离效率是UiO-66-X光催化降解RhB的决定性因素，而不是以往报道的取代基电子效应影响、禁带宽度等理论。此外，这种趋势还可以扩展到对刚果红和甲基橙的降解。o(2)其次，本文以片状ZnS(en)0.5为前驱体，与UiO-66-(SH)2在170C下进行反应，成功制备出片状ZnS与UiO-66-(SH)2的复合物

7、，记为US/ZnS。并对复合材料及单体进行了光催化性能研究。ZnS(en)0.5前驱体在高温溶剂热辅助下脱去乙二胺分子，生成六方纤锌矿型结构的单体ZnS。RhB光催化降解实验结果表明，在可见光照射下，复合材料比单体ZnS的光催化活性显著增强，其中US/ZnS-0.2的光催化性能最为优异，光照75min后的降解率约为80%。(3)最后，本文还设计制备了ZnIn2S4与UiO-66-(SH)2的复合材料，记为ZIS/US。首先在不同硫源(硫代乙酰胺，L-半胱氨酸)和不同反应溶剂下，探究了使ZnIn2S4产物光催化

8、性能最优化的反应条件。并选取该最优条件为制备复合材料的反应条件，负载不同量的UiO-66-(SH)2，制备出ZIS/US复合材料。RhB光催化降解实验结果表明，复合物的光催化活性均高于原始单体材料。其中，ZIS/US-20复合物的光催化性能最强，仅仅5mg的用量，在可见光照射60min后的降解率就高达96%。复合物增强的光催化活性主要归因于电子和空穴在ZnIn2S4与UiO-66-(SH)2之间能够