材料表面与界面化学.doc

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1、简诉催化剂的表面结构与性能材料学院材料化学10-2郑笔志201001130939一、NH3在V205/AC催化剂表面的吸附与氧化将V205担载在活性焦（AC）.1：制得V205/AC催化剂,通过吸附脱附实验、程序升温脱附实验与原位质谱结合，对200e下NH3在V205/AC催化剂表面的吸附和氧化行为进行了研究。NH3在载体AC上的吸附和氧化行为如图1所示.图中第1阶段为只通Ar未通NH3+02/Ar吋尾气的质谱信号,第2阶段为连续通入NH3+02/Ar后反应器出口各气体浓度的变化，第3阶段是切断NH3+02/Ar后，用Ar吹扫时尾气浓度的变化•在NH3+02/Ar通入反应器初

2、期的200s内，出口NH3和N0的浓度与未通NH3+02/Ar时的信号相同，200s后NH3和N0同吋开始逸出，且两者的浓度都逐渐升高并接近平衡，表现出相同的规律.在第3阶段的Ar吹扫过程中有NH3和NO放出，表明第2阶段发生了NH3和N0吸附，且吸附的NH3和N0能够在吹扫过程中同一温度脱附.整个过程中出口N20和N2的浓度一直与未通NH3+02/Ar■前相同，表明无N20和N2释放.第2阶段的前200s内没有检测到NH3和其他气体，说明AC表而存在NH3的吸附位，吸附了NH3但不产生不能被吸附的气体产物.在简诉催化剂的表面结构与性能材料学院材料化学10-2郑笔志20100

3、1130939一、NH3在V205/AC催化剂表面的吸附与氧化将V205担载在活性焦（AC）.1：制得V205/AC催化剂,通过吸附脱附实验、程序升温脱附实验与原位质谱结合，对200e下NH3在V205/AC催化剂表面的吸附和氧化行为进行了研究。NH3在载体AC上的吸附和氧化行为如图1所示.图中第1阶段为只通Ar未通NH3+02/Ar吋尾气的质谱信号,第2阶段为连续通入NH3+02/Ar后反应器出口各气体浓度的变化，第3阶段是切断NH3+02/Ar后，用Ar吹扫时尾气浓度的变化•在NH3+02/Ar通入反应器初期的200s内，出口NH3和N0的浓度与未通NH3+02/Ar时的

4、信号相同，200s后NH3和N0同吋开始逸出，且两者的浓度都逐渐升高并接近平衡，表现出相同的规律.在第3阶段的Ar吹扫过程中有NH3和NO放出，表明第2阶段发生了NH3和N0吸附，且吸附的NH3和N0能够在吹扫过程中同一温度脱附.整个过程中出口N20和N2的浓度一直与未通NH3+02/Ar■前相同，表明无N20和N2释放.第2阶段的前200s内没有检测到NH3和其他气体，说明AC表而存在NH3的吸附位，吸附了NH3但不产生不能被吸附的气体产物.在200^270s内，NH3的出口浓度逐步上升并接近平衡,说明.0ArFNH^^OyAr匚Ar

5、■h*A-1▲A亠ai•10•il:「■丄■•一..二132•1000o10002000Time(s)30004000图12(M>CTNI13+(VAr穿过AC床层时的尾气组成21O21Q8bC三

6、段初期没有NO逸出的现象表明生成的NO会被AC所吸附，而NH3和NO相同的逸出规律表明二者的吸附位可能相同。一般认为，NH3可发生如下三种氧化反应:4NH3+5024N0+6H20(2)2NH3+202N20+3H20(3)在CuO/A1203,CuO/Ti02和V205/Ti02表面温度低于300°C时主要发生反应(1),温度高于300°C才会发生反应(2)和(3)；这些NH3的氧化反应均可能产生过渡态的NH2,然后依据催化剂的性质进一步发生NH2氧化为N2,N0或N20的反应，而过渡态的NH2也会与N0发生SCR反应.在某些炭表面,200°C下反应(1),(2)和(3)均

7、可能发生，反应的选择性与炭表面的特性有关.但实验结果表明，对于本文所使用的AC,在200°C时仅发生反应(2)。图2(a)为200°C时V205/AC对NH3的吸附和氧化的结果.从第2阶段可以看出，通入NH3+02/Ar气体后的1200s内，NH3和N0的出口浓度与未通气体前相同，而1200s后NH3和N0同时开始逸出，随后其浓度逐渐升高并达到平衡；通入NH3+02/Ar气体900s时开始有N2放出，且浓度不断升高，逐渐达到平衡；出口N20的信号始终保持不变，表明无N20释放.从第3阶段可以看出,Ar吹