二甲醚蒸汽重整制氢PdZn系催化剂.pdf

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1、石油学报(石油加工)ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECTION)第27卷第4期2O11年8月文章编号：10018719(2011)040537—06二甲醚蒸汽重整制氢PdZn系催化剂周迎春，李昊，张启俭，马畅(辽宁工业大学化学与环境工程学院，辽宁锦州121001)摘要：采用沉积沉淀法制备了一系列PdZn／ZrO催化剂。将其与二甲醚水解催化剂ZSM5／y-A1203机械混合后用于二甲醚蒸汽重整制氢反应。考察了Pd前体、Zn／Pd摩尔比(n(Zn)／n(Pd))和

2、还原温度对该催化剂催化性能的影响。结果表明，在以PdC1。为前体、(Zn)／n(Pd)一“6时制备的并经400℃还原的PdZn／ZrO2催化剂与ZSM5／y-A1。O。质量比为2的ZSM5／y-A1。O。水解催化剂组成的混合催化剂在二甲醚蒸汽重整中具有较高催化活性，二甲醚转化率和H：产率分别为56．8和55．7，CO。选择性可达81．1。关键词：二甲醚(DME)；蒸汽重整；制氢；PdZn／ZrOz催化剂中图分类号：0643文献标识码：Adoi：10．3969／j．issn．1OO1—8719．2011．04

3、．007PdZn—BasedCatalystsforSteamReformingofDimethylEtherZHOUYingchun，LIHao，ZHANGQijian，MAChang(S(hoolofChemicalandEnvironmentalEngineering，LiaoningUniversityofTechnology，Jinzhou121001，China)Abstract：AseriesofPdZn／ZrO2catalystswerepreparedbydeposition—precip

4、itationmethod，whichwasmechanicalmixedwithZSM一5／),A12O3asthecatalystsforsteamreformingofdimethylether(DME)．Theeffectsofpalladiumprecursors，Zn／PdmolarratioandreductiontemperatureonthecatalyticperformanceofPdZn／ZrO2wereinvestigated．Theresultsshowedthatbetterp

5、erformancewasobtainedwhenPdC1，wasusedasprecursorwithZn／Pdmoleratioof6andreducedat400。C，ofwhichDMEconversionof56．8withhydrogenyieldof55．7andCO2selectivityof81．1wereobtained．Keywords：dimethylether(DME)；steamreforming；hydrogenproduction；PdZn／ZrO2catalyst质子交换膜

6、燃料电池(PEMFC)以其操作温度低二甲醚蒸汽重整制氢反应温度低并且氢产率高，(约8O℃)、低温启动性能好、比热能与比功率高而是目前最受关注的制氢路线]。二甲醚蒸汽重整制备受关注l1]，而制约其应用的问题主要在于氢的供氢过程一般被认为是二甲醚水解生成甲醇和甲醇重应。目前纯氢的储存、运输尚不能有效满足整制氢2个反应的组合。为了有效地实现2个反应PEMFC对氢气的需求，而采用“氢载体”实行现场之间的协同，国内外学者大都采用同时具有“水解／制氢不失为一个很好的选择。二甲醚(DME)稳定、重整”活性中心的双效催化剂

7、[4-6]。由于二甲醚水解无毒、无刺激性气味，且易于液化，可以像液化石是一个可逆反应，那么在甲醇脱水中具有良好活性油气(LPG)那样运输、储存，因此以二甲醚作为的固体酸催化剂也同样适用于二甲醚水解反应l7]，“氢载体”比甲醇、烃类等更加可行]。因此二甲醚水解一般可在固体酸催化剂作用下进行，收稿日期：201o0713基金项目：辽宁省教育厅科学技术基金项目(20060398)资助通讯联系人：周迎春，女，教授，博士，从事纳米催化与能源化学方面的研究；Tel：0416-4199590．E—mail：zych701@

8、sina．com538石油学报(石油加工)第27卷而甲醇重整反应多采用Cu系和PdZn系催化剂。x(DME)、甲醇产率(CH。OH)、氢气产率(H)目前，对Cu系催化剂已经进行了较深入的研及二氧化碳选择性(CO)分别由式(1)～(4)计算。究[8]。Cu系催化剂具有较高的活性和选择性，但-1r(DME)一二×100％(1)易烧结、稳定性差使其应用受到了制约。PdZn系DME．i催化剂具有较高的稳定性，并且活性和选