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土壤中铅的吸附■解吸行为研究进展杨金燕,杨肖娥1,何振立1,杨金英2I.浙江大学环境与资源学院，浙江杭州310029;2.沈阳炮兵学院外语教硏室，辽宁沈阳110162摘要:铅是重要的土壤重金属污染元素之一,了解铅在土壤中的物理化学行为，有利于预防和修复土壤的铅污染。土壤中铅的吸附■解吸行为，依吸附机理的不同，分为专性吸附和非专性吸附。土壤铅吸附的机理还存在不同的观点,如水解吸附/非水解吸附机理,单分子吸附，双分子吸附机理等。影响土壤中铅吸附■解吸行为的主要因素,有土壤矿物组成、土壤有机质、pH、温度、竞争离子等。文章最后对描述土壤铅吸附过程的主要数学方程(Langmuir方程、Freundlich方程和Tcmkin方程)作了论述。关键词：土壤；铅；吸附■解吸中图分类号:X13I.3文献标识码：A文章编号：1672-2175(2005)01-0102-06随着工业逬程的加快，重金属污染已成为全球性环境问题，尤其是重金属对土壤的污染，因其隐蔽性，不可逆性和长期性的特点，对陆生生态系统构成潜在的巨大威胁。铅是重要的重金属污染元素之一，土壤中过量的铅元素对植物生长能产生不利影响，同时它还可以通过植物根系在植物体内积累，并通过食物链进入人体，危害人的身体健康。近年来的研究表明，土壤铅污染现象比较普遍，特别是在污灌区和公路两侧u用。铅在土壤中的积累、迁移和转化受制于其在土壤体系中的生物、物理过程和氧化还原、沉淀溶解、吸附解吸、络合解离、酸碱等化学过程，而其在土壤的固液界面上的行为却决定于土壤固相中有机、无机组分对铅离子的吸附■解吸特性卩-4]o吸附是化学污染物在生态系统中的一种常见的反应过程，主要是指化学污染物在气■固或液■固两相生态介质中，在固相中浓度升高的过程。研究土壤中重金属的吸附行为对预测重金属的环境效应具有一定的指导意义。物质在载体上的吸附反应是一个动态过程，在部分分子被吸附到载体颗粒物表面的同时，也有许多分子从吸附剂上解离,当吸附速率与解吸速率达到同一水平时，在吸附剂上的吸附量将保持不变，这一状况即为吸附平衡。土壤中铅的吸附解吸平衡不但与土壤类型和土壤组分，还与土壤溶液环境以及铅本身的化学特性等有关⑷。土壤中重金属的解吸是其被土壤吸附的反过程，它将直接影响重金属在土壤及其生态环境中的形态转化，制约这些元素在环境中的迁移和归趋,对植物的有效性及对环境的生物毒性，最终影响农明显地改变这些因素⑺，研究解吸有利于了解重金属的吸附机理及其控制措施。研究土壤对铅的吸附和解吸特性,对寻求有效地控制土壤中重金属的环境行为的对策措施具有重要意义。以往报道大多数集中于镉、铜、锌等元素,有关铅的报道尚不多见。1土壤中铅吸附■解吸行为机理研究吸附包括分配和吸持两个过程：吸持是指化学污染物在固相上的表面吸附现象,是一种固定点位吸附作用；而分配作用是指土壤中的有机质对外来化学物质或污染物的溶解作用。重金属离子进入土壤环境，其吸附有四种形式。即(1)与土壤胶体吸附；(2)与腐殖质发生离子交换；⑶与腐殖酸或富里酸等结合或螯合；⑷发生化学反应产生沉淀。前三种为物理或物化吸附，这种吸附通常能被中性盐、缓冲液或稀酸等所解吸⑶。金属离子在氧化物型表面专性吸附的机理有多种学说，主要有：(1)游离金属离子与表面『起离子交换的配位机理；(2)金属轻基络合物与表面质子交换的水解■吸附机理；(3)认为pH影响表面配位机团活性的表面络合机理等⑷。不同离子在不同土壤中的吸附,依吸附机理的不同，分为专性吸附和非专性吸附。非专性吸附，也称物理吸附。非专性吸附指离子通过在双电位层中以简单库仑作用力与土壤结合,速度较快。一般认为zClNO3碱金属及部分碱土金属如LiNaCa2Mg?1等多为非专性吸附；磷酸根、F■和重金属离子Cu"、Zn2NiMn2Pb?+等属于专性吸附。专性吸附也称化学吸附或强选择性吸附,是指在含有大量浓度的介质离子时，土壤对痕严品的质;1及人类的生存环境。宀，这些过程常受浓度的待测离子的吸附作用，或在吸附自由能中土壤pH、Eh和吸附载体的影响，而植物生长可以非静电因素的贡献比静电因素的贡献大时，这种吸 二=MB■■■附作用可称之为专性吸附罔。也有人将专性吸附定义为土壤颗粒与金属离子形成整合物，金属离子在土壤颗粒表面沉淀或与铁猛氧化物共产生沉淀，金属原子在土壤颗粒内层与氧原子或轻基结合，专性吸附的速度较慢叨。土壤中专性吸附的主要载体是有机质和氧化物、主要是氧化镭和氧化铁、¥吕。此外还有硅氧化物以及含有铝硅氧键的无定形矿物如水铝英石。许多研究者指出，Fe、Al、Mn和Si的氧化物及其水合物，在土壤离子专性吸附中起着重要作用〔叫由于土壤表面的不均一性,存在两类不同的吸附点位，即结合能高的点位与结合能低的点位。初始浓度较低时，重金属首先被吸附在结合能高的点位上；随浓度的升高，氐结合能点位也开始吸附重金属离子。吸附于高结合能点位上的重金属离子，受pH变化的影响较小；而吸附在低结合能点位上的重金属离子，由于受到质子的作用而受pH变化的影响较大。一般来说,以静电作用而被吸附的重金属离子结合能较低，而通过专性吸附机制被吸附的重金属离子结合能较高〔⑴。土壤铅吸附的机理还存在不同的观点，如水解吸附/非水解吸附机理，单分子吸附/双分子吸附(monodentate/bidentate)机理，专性吸附/非专性吸附机理等。Barrow等、Hayes等和MiillerxSigg等认为铅是以非水合的单分子和双分子吸附的形式吸附在针铁矿表面「2~旧。等x射线精细结构分析结果表明低浓度下，铅离子的吸附以单分子层的吸附为主，随着浓度增加,双分子吸附逐渐占主导作用。双分子吸附的铅离子较单分子吸附的铅离子更难解吸卩习。Hohl和Stumm等认为Pb^Sy-AloOj表面以专性吸附为主，主要是Pb2‘在矿物表面的单分子吸附，反应式为：三AlOHsfc+Pb2+(aq)=A10sfc-Pbb+HJ而10%的Pb茁以双分子形式被吸附[l6|oDavis和Leckie同样指出Pb»在WAI2O3表面以单分子的专性吸附为主，同时指岀H'的释放和Pb"的吸附同Pb汀的水合密切相关，可以表示为=A10Hsfc+Pb2+(aq)+H2O=A10slb-Pb(OH)++2H1。早期的研究表明,土壤表面吸附一个Pb2可释放1到2个H+[171oHohl和Stumm研究Pb茁在y-Al2O3表面的吸附时发现氧化铝表面吸附一个Pb2可释放大约1.5个屮⑹。但是Forbes等报道针铁矿表面每吸附一个Pb?'便释放2个HJPb?啲吸附是以双分子吸附的模式进行的。其过程可以描述为2[三FeOH]+Pb2+=[=FeO]2Pbf+2H'；或者Pb?在吸附过程中发生水合，如[=FeOH]+Pb2，+2H2O=[=Fe(OH)]Pb(OH)2+2H,[181O以上研究表明Pb?+在土壤中专性吸附所占的比例不同，Pb?'的水合程度不同,土壤每吸附一个Pb?'所释放的H'数也不同。2影响土壤中铅吸附■解吸行为的因素土壤中的铅主要以Pb(OH)2、PbCO3和PbSO4等固体形式存在，绝大多数的铅盐均是难溶于水的,在土壤溶液中的水溶性铅含量很低。外源铅进入土壤后的化学行为受很多因素制约，其中土壤阴离子的沉淀,土壤有机质的络合及粘土矿物的吸附作用是主要因素。一般外源铅进入土壤后就被固定在表土层，水平移动和垂直移动都很困难⑺。由简单的吸附试验所得岀的结果，难以解释铅在土壤中的吸附行为。其原因在于土壤介质的异质性和复杂性限制了对其吸附解吸的研究，特别是土壤的组成成分,如有机质、黏土矿物及自然生态因素对吸附过程的影响是人们所关心的问题。近二十年来，国外在这一方面作了大量的研究工作，主要集中于土壤有机质、pH、竞争离子、温度等对吸附■解吸行为的影响。同时各个因子的影响程度也因土壤类型而异。同一种土壤各因子之间则存在多种复杂关系，综合制约或促进铅的吸附。2.1土壤矿物组成土壤矿物组成对无机污染物以及离子性有机污染物的吸附具有决定性的作用。黏土矿物中由K、Na、Ca.Mg等构成的晶格为无机离子提供了广泛的吸附空间,重金属等无机离子可以通过取代反应的方式替换常规离子而进入晶格内部，这种取代・吸附方式在很大程度上与离子的价态有关。土壤的矿物组成，尤其是粘粒含量是影响土壤CEC的主要因素。CEC反映了土壤胶体的负电荷量,CEC越高，负电荷量越高，通过静电吸引而吸附的铅离子也越多。国内外许多研究表明,CEC是影响土壤铅吸附的重要因素，其它影响铅在土壤中吸附的因素(有机质、矿物组成等)也是通过改变CEC来影响土壤铅吸附的〔―绚。土壤对铅的吸附速度与数量受土壤性质的控制，不同的土壤具有不同的理化性质，将吸附与理化性质相联系，寻找它们之间的规律则能更好理解吸附过程和不同土壤的吸附能力的差异。这些是人们对铅在土壤中行为研究的一个思路。2.2土壤有机质许多学者研究发现，土壤有机质对于重金属在土壤中的吸附反应具有重要作用,土壤腐殖质具有在较低pH条件下，增加土壤中水化氧化物对重金 属吸附作用的能力。施入土壤中的有机质，通过土 壤微生物的作用,形成土壤腐殖质,这些新形成的腐殖质大部分以有机颗粒或以有机膜被覆的形式和土壤中的粘土矿物、氧化物等无机颗粒相结合形成有机胶体和有机■无机复合胶体，由此增加了土壤的表面积和表面活性，使得土壤的吸附能力随有机质的增加而增加土壤腐殖质属于一类高分子有机化合物，含有多种含氧功能团,如竣基、酚轻基和醇轻基等，它们容易和重金属元素发生络合或螯合反应。有机胶体和有机■无机复合胶体吸附铅的重要反应机制是发生在腐殖质中含氧功能团和重金属铅离子之间的络合及螯合反应。同时,腐殖质中的含氧功能团也是制约土壤阳离子交换量的重要因素,所以施入土壤中的有机质通过改变阳离子交换量来影响土壤的吸附能力㈤。有机质对土壤铅吸附特性的影响,相对于同_铅离子浓度的缓冲溶液，土壤对铅离子的吸附量随有机质施入量的增加而增加；对于同一土壤，当醋酸铅缓冲溶液浓度在40〜160ug/g范围内，土壤对铅离子吸附量急剧增加”此后吸附量的增加变得缓慢，并逐步趋向于一个常数,但每个处理的常数大小不同㈤。土壤中的有机酸与重金属存在络合作用，而络合作用对重金属在土壤中的吸附的影响是一个复杂过程”往往受到配位体种类、配位体浓度、重金属浓度和介质pH的影响。林琦等的硏究表明，柠檬酸的存在降低了土壤对Pb的吸附，随着溶液中柠檬酸浓度增加，土壤对Pb的吸附量降低。草酸存在则增加土壤对Pb的吸附。柠檬酸可减轻Pb对植株的毒害，并能促使Pb从根部向地上部转移㈡】。白庆中等研究了有机物对重金属在粘土中吸附行为的影响〔列，结果表明，粘土对纯重金属及己酸的吸附随溶液pH值升高而增强；对腐殖酸的吸附随溶液pH升高而减弱。并扌旨出，当溶液中己酸和重金属共存时z由于竞争吸附使得粘土对重金属吸附能力普遍有较小幅度的下降；当溶液中腐殖酸和重金属共存时，由于酸性条件下富里酸发生解离后与重金属络合，其络合物与粘土颗粒有一定的结合能力，因此粘土对重金属的吸附能力增强〔约。2.1pHpH值是影响吸附作用的主要因素之一。土壤pH直接控制着重金属氢氧化物、碳酸盐、磷酸盐的溶解度,重金属的水解，离子半径的形成,有机物质的溶解及土壤表面电荷的性质,因而在重金属吸附过程中起着主导作用〔2X7】。铅离子受到土壤负电性胶体的强烈吸附。在土壤通常酸碱度范围（pH4〜9）内，土壤颗粒表面总电性为负（负电性胶体一般多于正电荷胶体），因此铅离子受吸附而在土壤中保存,不易移动。铅离子对吸附位的竞争性大于土壤中通常存在的Ca2Mg2NH「等离子，较易被吸附。但在酸性土壤中，由于对吸附力较强的某些阳离子浓度较高（如H'、Fe3Fe2Al?等），外源铅离子趋向游离，增加了活性。因此，铅离子吸附受土壤pH值影响很大〔绚。在较低pH值时,溶液中的铅离子呈阳离子状态，由于H'离子浓度较高，H•离子对铅离子存在竞争吸附，影响重金属离子的交换吸附，此时土壤对铅离子的吸附效果较差；当溶液的pH值升高，且铅仍以离子形式存在时，H'离子的影响减弱，这时主要体现为土壤对铅离子的交换吸附性能；随着体系pH的升高，土壤中的粘土矿物、水合氧化物和有机质表面的负电荷增加，对铅离子的吸附力加强，而且在氧化物表面的专性吸附、土壤有机质-金属络合物的稳定性随pH升高而增强；同时随着pH的升高，土壤溶液中HlFe2A严、M尹浓度减小,与Pb?+竞争吸附减少,更利于土壤吸附铅〔2432〕;当pH值进一步升高时,铅离子发生水解，形成Pb（OH）离子，在粘土吸附剂的表面更容易形成络合吸附，在pH值大于5.50时，可产生铅氢氧化物沉淀,从而可沉积在吸附剂的表面。此时土壤对铅离子不仅起到交换吸附作用，而且还起到晶种作用，加速氢氧化物沉淀物的沉降，并在沉降过程中发生共沉淀作用，进一步吸附金属离子沉降下来⑺。一般来说z在酸性条件下，土壤中吸附反应起主控作用；在中性和碱性条件下，pH升高，生成铅的氢氧化物、硫化物、磷酸盐和碳酸盐的沉淀反应所占的比重逐渐增大卩叫随pH上升，土壤表面性质以外的因素（水解、沉淀等）对吸附的影响逐渐加强，不同土壤对铅的吸附差异逐渐减少。续进行下去,［后导致吸附量急增，而其逆反应解pH升高有利于金属离子水解反应或者轻基络合物的形成，降｛氐了离子平均电荷（单个重金属离子由2个正电荷降低为］个正电荷），导致二级溶剂化能的大大下降,这样就降低了能障，从而有利于离子借库仑力和短程弓I力吸附于吸持固相表面〔叫不利于解吸。MOH+复离子不断增加，而MOH卜易被土壤胶体表面吸附。上述两种化学过程在体系内连吸过程就相应难以进行。张淼等也有类似的研究结果，随着pH增大，土壤对重金属吸附量增大。若将沉淀也作为吸附来考虑,则随着重金属离子浓度 的增大,土壤胶体对重金属的吸附量也增大卩覽这与王孝堂、武玫玲、孙卫玲等关于pH对重金属在土壤中的吸附的影响的研究结果相一致卩卜列。2.4題吸附过程同时伴随着体系能量的变化，因此温度可以对吸附过程产生影响。荣湘民等的研究表明，酸性菜园土在高温时的吸持量均高于其低温时的吸持量；但解吸量与解吸率则正好相反。碱性菜园土可将溶液中的铅全部吸持，且无解吸，因而碱性菜园土对铅的吸持在两种温度下无差别。高温有利于酸性菜园土对铅的吸持，不利于铅的解吸［均。大缓冲容量或土壤对铅的吸持特性值,当平衡浓度(c)趋于0时，可由Langmuir方程求微分而得：lim(dy/dc)=KxXmo它综合反映了土壤吸持重金属的强度因素与容量因素。当土壤间的吸附铅量相近时，MBC值大者，其吸附的铅所处能态较低，吸附的铅较易被作物吸收利用。多数研究表明Langmuir方程中的MBC、M与K存在显著的正相关卩7,3葺Freundlich方程和Temkin方程均无法表征出土壤的吸附容量,更不能说明吸附强度因子与吸附容量的关系和土壤对Pb»的吸附机理。Freundlich方2.5竞争离子程中的°值通常作为土壤对重金属离子吸附作用力土壤胶体对重金属的吸附能力与金属的性质及胶体种类有关。同_类型的土壤胶体对阳离子的吸附与阳离子的价态有关〔0。阳离子的价态越高,电荷越多,土壤胶体与阳离子之间的静电作用力也就越强’吸引力也越大,因此结合强度也大。而具有相同价态的阳离子，则主要取决于离子的水合半径，即离子半径较大者，其水合半径相对较小，在土壤表面引力作用下,较易被土壤胶体的表面所吸附，土壤胶体的结构及其电荷密度分布均对阳离子吸附作用产生影响。王维君等硏究了高度风化的土壤对铅离子等的吸附特性，发现金属离子对红壤粘粒的吸附亲和力(以pH50表示)主要取决于离子本身的化学性质，亲和力顺序为铜〉铅＞锌＞钻，通过竞争吸附方程对吸附・pH曲线的描述和分配系数等的讨论揭示岀四种离子与红壤粘粒的反应机理并不相同，铜离子、铅离子以专性吸附为主，对专性吸附机理，可以认为从低pH时的配位机理和水解■吸附机理共存逐渐转为高pH时的水解■吸附机理为主是合理的【4］。3口土壤好铅吸附的数学模型通常描述土壤铅吸附过程的数学方程有Langmuir方程、Freundlich方程和Temkin方程WLangmuir方程和Freundlish方程者8只适用于化学吸持或吸持能力很强的物理吸持。根据Langmuir等温吸附模式可以计算出土壤对铅的最高吸附量仏)和吸附强度因子(K)。Xm表示重金属在土壤颗粒表面达到饱和时的吸附量。而K与吸附结合能有关，吸附常数K在一定程度上反映了土壤吸附铅的能级，K为正值，说明反应在常温下能自发进行，K值的大小反映该吸附反应的自发程度，K越大，反应的自发程度愈强，生成物越稳定,对铅的吸附能力较强。MBC是心与K的乘积z通常称为土壤最的强度指标，即a值越大，土壤对重金属离子的吸附作用越强。由土壤对铅的吸附特性可以推断”当外莉氐浓度的Pb2‘一旦进入土壤f将立即得以固定f使Pb2+有效性降低,一定程度上缓解植物受害的可能；但是，当外来高浓度的Pb进入土壤，土壤的吸附作用只能临时避免通过食物链导致对人体健康危害的可能，随着Pb在土壤中因吸附作用不断得以积累，最终达到在总量上饱和，一旦环境条件变化，就会导致更大的生态风险。因而更多的研究需要开展下去，弄清铅在土壤中的迁移规律，以便更好地治理土壤铅的污染。参考文献：11J张辉.马东升.公路重金属污染的形态特征及其解吸、吸持能力探讨卩]・环境化学，199&17(6):564-568.ZHANGH,MADS.Heavymetalpollutioninroadsideanditsadsoiption-desorptioncharacteristics卩」.EnvironmentalChemistry,199&17(6):564-568・12]李宗利，薛澄泽.污灌土壤中Pb、Cd形态的研究[J].农业环境保护,1994,13(4):152-157.LIZL,XUECZ.FractionofPb.Cdinpollutedsoils山.Agro-environmentalprotection,1994,13(4):152-157.PJ余国营，吴燕玉.土壤环境中重金属元素的相互作用及其对吸持特性的影响[J].环境化学.1997,16(1):30-36.YUGY,WUYY.Effectsofheavymetalsjointactionontheircharacteristicofsorptionanddesorptioninbrownsoil[JJ.EnvironmentalChemistry.1997,16(1):30-36.[4]王维君，邵宗臣.红壤粘粒对Co、Cu、Pb和Zn吸附亲和力的研究LJJ.土壤学报.1995,32(2):167-178.WANGWJ,SHAOZC.StudyonadsorptionaffinitiesofCo.Cu,PbandZnfordifterentredsoilclays[J]・Actapedologicasinica,1995,32(2):167-178・15]孑L维屏，武玫玲，陈家坊.土壤中铜的形态及其转化卩].环境科学学报,1987,7(1):78-85.KONGWP,WUML,CHENJF.Tliefractionandtransfonnationofcopperinsoils[J].Actascicntiaccircumstantiac,1987,7(1):78-85. 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