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1、应用宏观和XAFS研究纳米铁柱撑膨润土对去除Cr(VI)的强化作用机理摘要：铝柱撐膨润土负载纳米铁增强了纳米铁(NZVI)的反应活性，抑制聚合现彖。本文通过序批实验和XAFS法研究铝土负载纳米铁对Cr(VI)的吸附性能和作用机理。批序实验结果表明，Cr(VI)在120min后儿乎被NZVI/Al-bent完全吸附。英吸附率不仅高于NZVK63%),且高于NZVI的还原和Al-bent的吸附效率Z和(12.4%)。此外，NZVI/Al-bent还显示了良好的稳定性和重复使用性，Al-bent减少了诙离子释放到溶液中的数量。XANES结果证明当微量Cr
2、(VI)吸附于腐蚀产物上，NZVI只能将Cr(V【)部分述原成Cr(III),NZVUAl-bentnjlil将Cr(VI)完全还原成Cr(III)oXAFS法确定的经Cr(VI)处理后的NZVUAl-bent结构显示了Cr-Al/Si的键合形成，这表明一些不溶于水的Cr(III)可能转移到Al-bent,因此铁表面的沉淀物人大减少。以上结果均农明Al-bent对增强NZVI的反应活性和稳定性具有重要作用，并对应用于环境整治的纳米铁支撐物的设计与制备做了进一步的阐述。关键词：柱撑膨润土；纳米铁；去除；六价钻；XAFS1、引言零价铁(ZVI)在过去的
3、儿十年己被作为对环境无害的化学还原剂处理各种各样的污染物包括氯化有机物，硝基芳族化合物，放射性核素和重金属广泛研究过。因为铁的固体表面上能减少污染物，所以ZVI颗粒尺寸越小的装置，比表面积越大，因此会产生更高的反应活性。因此，纳米零价铁(NZVI)去除污染物在近几年得到了更多的关注。但是，仍然有一些与NZVI应用相关的技术上的挑战，例如，如何防I上其聚集和提高其稳定性和可重用性。为了解决这些的问题，NZVI固定在机械支撐，如树脂，多孔碳和聚合物，如CMC和PVP。Ponder等已经表明与NZVI相比，用树脂支持的NZVI对Cr(VI)和Pb(II)
4、的去除率分別提高了5和18倍。NZVI也被郑等人用气溶胶辅助的过程和随后的还原，和更高效的TCE处理后无NZVI聚合得到，纳入二氧化硅粒子。所有这些结杲表明，受支持的NZVI是一种前景良好的修复污染场地的候选产品，但这些固定方法很复杂，所以开发更高效的制动系统，为促进NZVI的实际应用是十分必要的。膨润土作为一种低成本的吸附剂，是一种以天然粘土为主的层状蒙脱土，由于其丰富性,化学稳定性和高修复吸附能力，因此対其修复的污染物能力做了调查。近年來，膨润土已川作NZVI的支承固定化，使用受支持的膨润十-的NZVI提高对Cr(VI)的去除率，而不是裸露的N
5、ZVIo与上述支撑比较，膨润土更优越，因为它较易通过无机或冇机阳离了修饰插入到蒙脱石夹层。因此它是可行的，根据冃标污染物的结构和性能引入不同的功能基团膨润七制造能使吸附的特定污染物的能力增强的柱膨润十。根据我们以前的研究上的有柱撑膨润土支持的NZVI,膨润土NZVI反应吸附能力增强有了一个令人惊讶的进步。例如,NZVI支撑在聚(疑基铝(III))的阳离子柱膨润土(Al-bcnt),能增强硝酸盐去除，而受疏水性有机膨润土支持的NZVI显示有加强对有机污染物的清除能力。尽管在通过使用受支持的纳米铁柱撑膨润土能增强清除各种污染物的能力冇令人嘱冃的成果，但
6、是由于这种新的受支持的纳米铁系统的复杂性，因此对提高机制的理解仍然是不够充分。在这里，通过批量实验和观察光谱技术，即采用X射线吸收精细结构(XAFS)來探测NZVI/Al-bcnt去除Cr(VI)的增强性作用机制。木实验的假定：(1)固定化可能使NZVI不易发生聚集，而提高其反应性，(2)作为增强吸附剂的柱撑膨润土(Al-bent)的含Cr(VI)的污染物主要集中在反应点，从而促进反应的驱动力；(3)—些不溶性的Cr(III)的反应过程屮产生的沉淀物可能被转移到的Al-bent表面，因此NZVI/Al-bent体系的重复使用性明显增强。2、材料与方
7、法2.1、试剂与仪器原始膨润土(Na・bent)主要rfl中国内蒙古购买的蒙脱土组成。由醋酸较法测定其阳离子交换最为115cmol/kgoX业铁和其他化学品分析纯均购白上海化学试剂有限公司。铁粉饰分通过直径为0.15mm筛子后再使用。Al-bent,NZVI,NZVI/Al-bent的具体制备和表征方法在上文中已介绍过。ZVI,NZVI,NZVI/Al-bcnt,NZVI/Na-bcnt的BET比表而积分别为0.350m2/g,33.5m2/g,29.8m2/g,47.4m2/g。NZVI,NZVI/Al-bent和NZVI/Na-bent样品的铁
8、含量分别为53.6%,23.9%和18.9%。Cr(VI)由重珞酸钾溶于去离了水所得。加入0.1mol/LHC1或0.1m
