大创项目结题研究总结报告

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1、沈阳航空航天大学创新创业训练计划项目研究报告项目名称：氧化物掺杂对城市垃圾焚烧飞灰熔融过程中矿物质演变规律的影响申请人：张桢浩所在院（部）：能源与环境学院E-mail:cjq550792034@163.com联系电话：18040031684指导教师：栾敬德申请时间：2015年11月1项目研究目的及意义随着城市化建设的推进，生活垃圾处理已成为改善人们生活环境和实现城市可持续发展亟待解决的问题。目前，中国城市生活垃圾处理方式为卫生填埋、堆肥和焚烧。焚烧具有减容性明显、减量化显著和能量可回收利用三大优势，现已成为高热值生活垃圾规

2、模化处理的首选方式。在2006-2013年间，中国城市生活垃圾焚烧厂由69座增加到166座，其年处理量由1137.6万吨增加到4633.7万吨。按固体残渣产率30-35wt%计算，2009年中国生活垃圾焚烧灰渣排放量约为1390.1-1621.8万吨。随着城市生活垃圾焚烧量的增加，排放大、堆存量大的焚烧灰渣占用大量的土地资源并对周围环境和人体健康造成潜在污染和威胁。2008年中国环境保护部公布的《国家危险废物名录》指出：生活垃圾焚烧飞灰是一种对自然环境具有毒性污染的危险废物。生活垃圾焚烧飞灰含有大量高浸出毒性的重金属及化合

3、物和高毒性当量的二噁英类污染物，其稳定化处理和高附加值利用对我国固体废弃物综合利用水平提高具有积极推动作用。熔融固化技术处理的MSW焚烧飞灰可制备成晶相和玻璃相均匀分布的微晶玻璃，其物理机械性能和化学稳定性良好，可作为花岗岩和大理石等天然石料的替代品，该技术实现了飞灰的稳定化处理和高附加值利用，在我国飞灰处理领域具有广阔的发展前景。然而在熔融处理技术中，氧化物的添加对熔融过程中矿物的种类影响较大。对于含有碱金属的多元氧化物而言，熔融时碱金属离子会进入灰渣中矿物质晶体，破坏硅氧四面体或铝氧四面体中的桥氧键（Si—O—Si），

4、从而改变分子结构，即生成新的矿物组成。借助量子化学理论，开展多元氧化物熔融过程的定量结构与性能/性质关系（QSAR/QSPR）研究从而揭示氧化物掺杂对城市垃圾焚烧飞灰熔融过程中矿物演变机理的影响。2掺入物对CaO-Al2O3-SiO2（CAS）三元相系物质矿物演变行为的影响飞灰采自上海某垃圾焚烧发电厂，试验用灰样通过在飞灰中添加不同含量SiO2制得，SiO2含量由19%变化到44%，具体组成如表1所示。飞灰中CaO含量高，主要是由于烟气经过急冷塔进入布袋除尘器之前，向烟道中喷大量石灰。一些低沸点物质如硫化物和氯化物大部分在

5、此凝结，因此K、Na、Cl的含量均比较高。表1飞灰及各组配灰的化学成分（wt%）组成CaOClNa2OK2OSO3SiO2Al2O3MgOP2O5Fe2O3其他原灰47.5217.6710.697.816.104.141.411.100.900.891.7619%40.0914.919.026.595.1519.141.190.920.760.751.4924%37.6113.988.466.184.8324.141.110.870.710.711.3929%35.1313.067.905.784.5129.141.040

6、.810.660.661.3034%32.6512.147.345.374.1934.140.970.750.610.611.2139%30.1711.226.794.963.8839.140.890.700.570.571.1244%27.6910.306.234.553.5644.140.820.640.520.521.03对六组配灰分别用灰锥法测出其熔点，并在各自熔点下熔融30分钟，水淬、烘干得到基础玻璃渣，用DSC测出六组玻璃渣的晶化温度和核化温度，将经过析晶处理微晶玻璃样品进行XRD分析（扫描角度为10-60o，

7、扫描速度为2o/min）。从图1中可以看出，主晶相随着SiO2含量的不同而改变，当SiO2含量在19%时，生成矿物的晶相主要为假硅灰石、钙铝黄长石和钙铁榴石；随着SiO2含量的增加，当SiO2含量在24%时，生成矿物的主晶相仍为假硅灰石、钙铝黄长石，且硅灰石、硬石膏的含量有所增加，钙铁榴石的含量下降。当SiO2含量在29%-34%时，微晶玻璃的主晶相变为硅灰石，此时钙铁榴石已经消失；当SiO2含量在39%时，生成矿物主晶相仍为硅灰石，此时出现了方石英；当SiO2含量在44%时，主晶相没有改变，但次晶相已经演变成了方石英。图

8、1微晶玻璃的XRD图3基于量子化学理论的多元氧化物熔融QSAR/QSPR研究近年来的研究表明，量子化学计算方法对于分子的结构、物理性质、反应机理和反应活性可提出可信的解释并指导实践，本文的计算模拟是基于量子化学计算理论，应用Castep构建0K下初始模型，该程序利用Bloch定理处理周期性固态晶格波函数