CH4-CO2混合气体水合物生成过程

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1、石油化工2013年第42卷第5期PETR0CHEMICALTECHN0L0GY·479·CH4一CO2混合气体水合物生成过程周雪冰，2陈玉凤一，易莉芝，史伶俐，梁德青(1．中国科学院广州能源研究所可再生能源与天然气水合物重点实验室，广东广州510640；2．中国科学院研究生院，北京100049)[摘要]在容积为5．3L的定容式反应釜中，在温度2．0oC、初始压力4．5MPaT，研究了CH一CO混合气体水合物的生成过程。考察了混合气体的初始含量对水合物的生成时间和气体分子在水合物晶穴中分布情况的影响，混合气体中初始n(CO)：月(CH)分

2、别为4：1，1：1，1：4。实验结果表明，混合气体中cO：含量的增大有效地缩短了诱导成核时间并促进了水合物的生长。当混合气体中初始n(CO)：n(CH)<3时，水合物中气体组分含量与混合气体初始组分含量基本相同；当混合气体中初始／,／(CO)："(CH)>3时，水合物中"(CO：)：n(CH)则趋近于3。由此可推断，水合物小晶穴不易被CO：占据，而主要由CH占据。[关键词]气体水合物；甲烷；二氧化碳[文章编号]1000—8144(2013)05—0479—04[中图分类号]TQ026[文献标志码]AFormationofHydrates

3、ofCH4-CO2MixturesZhouXuebing一，ChenYufeng一，Lizhi一，ShiLingli一，LiangDeqing(1．KeyLabRenewableEnergy&GasHydrate，InstituteofEnergyConversion，ChineseAcademyofSciences，GuangzhouGuangdong510640，China；2．GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049，China)[Abstract]The

4、formationofgashydratesfromCH4一CO2gasmixtureswasstudiedina5．3Lsemi—batchreactorundertheconditionsofinitialpressure4．5MPaandtemperature2．0oC．TheInfluencesofthecompositionoffeedgasonthehydrateformationtimeandthedistributionofthegasmoleculesinthehydratewereinvestigatedwithth

5、einitialmoleratiosofCO2toCH4inthegasmixtures4：1，1：1and1：4separately．TheresultsshowthatincreasingCO2contentinthefeedgascansignificantlyreducetheinductiontimeofthehydrateformationandpromotethehydrategrowth．ThemoleratioofCO2toCH4inthehydratephasewasfoundthesameasthatinthefe

6、edgaswhenthemoleratiointhefeedgaswaslessthan3．Whenthemoleratioinfeedgaswasmorethan3，themoleratiointhehydratephasedecreasedto3gradually，whichmeantthatCH4moleculespreferentiallyenteredsmallcageswhileCO2moleculesmainlyoccupiedlargeones．[Keywords]gashydrate；methane；carbondio

7、xide气体水合物是小分子气体与水分子在较低温度CH4tflICO2均生成I型水合物口，每个晶胞结和较高压力下生成的笼形结构晶体J。它具有储气构中包含2个小晶穴和6个大晶穴。在对水合物晶密度大、低温下不易分解等优良特性。同时，混合气体水合物在生成过程中对不同种类气体的吸收具[收稿日期]2012一l1—07；[修改稿日期]2013—0l一18。有一定的选择性J。根据这一特性，水合物可广泛[作者简介]周雪冰(1986一)，男，湖北省襄阳市人，硕士生，应用于气体分离领域，尤其是可燃气体中杂质气体电话18671048571，电邮zhouxb@m

8、s．giec．ac．cn。联系人：梁德青，电话13825139092，电邮liangdq@ms．giec．ac．cn。的安全分离。CH和CO是沼气等燃料气体中的主[基金项目]国家自然科学基金项目(No．51