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1、MnOx/TiO2催化剂的制备及低温脱硝性能研究摘要：本文采用溶胶■凝胶法制备催化剂，在TiO2溶胶的过程中加入硝酸镒和硝酸铁溶液，制备需•要的MnOx/TiO2和Fe2O3-MnOx/TiO2催化剂。采用固定床催化剂反应器，以氨气为还原剂，考察了催化剂的选择性催化还原NO的活性，研究了温度、负载量、02含量，S02含量不同情况下NO的去除率。温度在120°C、MnOx/TiO2摩尔比为0.4,催化剂对NO的去除率可达到99%。而当Fe的负载量的8%时、温度在120°C,催化剂的活性也达到最佳，对NO的去除可达到100%oX射线衍射(XRD)对催化剂进行了表征。关键词：溶胶
2、■凝胶；选择性催化还原；MnOx/TiO2；XRD一前吕氮氧化物(NOX)是地球大气环境的主要污染物2—，不仅是酸雨形成的主要原因，而且可与碳氢化物等反应生成光化学烟雾［1〜3］。NOX化物引起的酸雨问题和光化学烟雾问题日益严重，所以对NOX的处理已受到人们的广泛关注，选择性催化还原法(selectivecatalyticreduction,SCR)由于其脱除氮氧化物的有效性而被广泛釆用［4〜6］。此方法的脱硝率一般可达到90%以上，主要以NH3气为还原剂，在催化剂表面，NH3和NOX在一定温度下转化成N2和H20,达到脱除氮氧化物的目地。目前SCR法在工业应用中的大多数釆
3、用高含尘布置方式，烟气进入反应器的温度范围为300〜500°C,商业SCR催化剂再此温度范围内具有良好的催化活性，但是该位置的高尘和二氧化硫容易使催化剂中毒，影响催化剂的使用寿命和催化活性。低温NH3-SCR技术是将SCR装置安装在除尘脱硫装置之后，烟气排放之前，低温NH3-SCR技术具有很好的经济适用性，高效且易于推广。所以开发出低温高效、性能稳定催化剂成为该领域研究的热点［7〜9］二实验部分2.1MnOx/TiO?催化剂的制备采用溶胶■凝胶法制备MnOx/TiO2催化剂，原料采用钛酸四丁脂［Ti(O-C4H9)4］、水、无水乙醇［C2H5OH］、硝酸猛［Mn(NO3)］
4、以及冰醋酸。首先将一定量的钛酸四丁酯溶解到无水乙醇中，用磁力搅拌器搅拌使其混合均匀，加入一定量的硝酸猛溶液搅拌20分钟左右，再加入冰醋酸和蒸懈水搅拌数小时Z后形成凝胶，在105°C下干燥得到固体粉末，然后放到马弗炉里500°C下焙烧4h制得MnOx/TiO2催化剂，将制得的催化剂压片、过筛，得到一定粒径范围的(0.30mm~0.45mm)催化剂颗粒。2.2催化剂的表征催化剂的物相结构分析采用北京普析通用公司的型号为XD-3的X射线衍射仪(X-RayDiffraction,简称XRD),管电压35kV,管电流20mA,Cu靶,20/0偶合连续扫描，扫描角度为10°〜70°,扫
5、描速度10°/min。2.3催化剂活性的测试催化剂活性实验在多项催化反应系统中进行反应，去催化剂0.8g于反应器内，模拟烟气流量为150ml/min,02的含量为5%(vol),［NOX］:［NH3］=1:1.2(W/W),考察了温度范围为60〜210°CZ间的脱硝率，实验分析开始前先用模拟烟气通入反应器约2h,让催化剂吸附NO饱和，避免NO的减少是催化剂的吸附造成。每一温度均稳定反应lh以上才开始分析。NO的分析方法是先使用2L的铝箔袋集满气体后，用KM900手持式烟气分析仪分析三结果与讨论3.1催化剂的晶形物相测定X射线衍射(XRD)可以分析催化剂的晶型和物相组成，图1
6、为不同锻烧温度下催化剂的XRD图，从图可见四个锻烧温度都出现了锐钛矿品型Ti02的典型衍射峰(26=25.55°,37.15°,48.35°,54.15°和55.35°),并伴有微弱的金红石型TiO2的衍射峰。a虽然形成的TiO2以锐钛矿型为主，但是由于锻烧温度过低，形成的晶型并不稳定；b中可看出催化剂样品屮载体TiO2主要为锐钛矿型为主，几乎没有出现金红石型的TiO2；c和d屮发现有大量的金红石型的TiO2形成，尤其d中TiO2得晶型己经转变为以金红石型为主。可见随着锻烧温度的提高，锐钛矿型的比例在减少，金红石型逐渐增加，当锻烧温度升至600°C时己经转变为金红石型TiO
7、2为主。a,450X7b.500*0c,55OXjdi600X2图1煨焼温度不同傕化剂的XRD图图2为负载活性组分的含量不同催化剂的XRD图，因为锻烧温度为500°C,所以可以看出图中有典型的锐钛矿型TiO2的衍射峰；低负载量时几乎没有测出Mn类氧化物的晶型物质存在，可见活性组分均匀的分布在载体的表面；e和f屮都检测到Mn2O3和MnO2的衍射存在，并且都以Mn2O3为主，因为500°C的锻烧温度使猛的氧化物以Mn2O3存在，而且负载量的增加，使活性组分在表面积结。1020304050607020/°a.0.11b
